西安交通大學常春然課題組和瞿永泉課題組：全固體FLP催化劑設計與合成方面取得重要進展

【成果簡介】

西安交通大學化學工程與技術學院常春然副教授課題組與前沿院瞿永泉教授課題組合作，通過表面修飾工程在二氧化鈰表面調控氧空穴，設計并制備出含FLPs活性位的全固相催化劑。研究結果以Solid frustrated-Lewis-pair catalysts constructed by regulations on surface defects of porous nanorods of CeO₂為題發表于國際知名期刊Nature Communications。

【圖文導讀】

圖1 CeO₂ 晶體結構中固態受阻路易斯酸堿對概念示意圖

（a）理想CeO₂（110）的優化結構。

（b）有一個氧空位的CeO₂（110）的優化結構。

（c）有兩個相鄰氧空位的CeO₂（110）的優化結構。

（d）理想CeO₂（110）的電子密度等值面。

（e）有一個氧空位的CeO₂ (110)的電子密度等值面。

（f）有兩個氧空位的CeO₂ (110)的電子密度等值面。

電子密度等值面以0.01 e bohr^-3繪制。顏色條代表靜電電位標度。

圖2 PN-CeO₂催化劑加氫苯乙烯的結構表征與催化性能

（a）PN-CeO₂的亮場TEM圖像。插圖是PN-CeO₂高分辨率TEM圖像。

（b）PN-CeO₂的暗場TEM圖像。高分辨率TEM的圖像顯示孔徑為2.94±0.78 nm。

（c）PN-CeO₂催化苯乙烯的轉換時間。

（d）加氫苯乙烯PN-CeO₂催化劑的回收。

反應條件：苯乙烯（1mmol），甲苯（0.5ml），PN-CeO₂（20.0mg），溫度100?°C，壓力1 MPa H₂。

【研究內容】

受阻路易斯酸堿對（Frustrated Lewis Pairs, FLPs）是均相催化領域的一顆新星，對氫氣、二氧化碳等惰性小分子的活化轉化具有極高的催化活性。但是，均相FLPs的制備工藝復雜、穩定性差、難以循環使用等缺點，嚴重制約了其在大規模催化反應中的應用，因而開發具有FLPs活性位的固體催化劑，實現均相FLP的多相化，具有重要理論與實用價值。

西安交通大學化學工程與技術學院常春然副教授課題組與前沿院瞿永泉教授課題組合作，通過表面修飾工程在二氧化鈰表面調控氧空穴，設計并制備出含FLPs活性位的全固相催化劑。這種特殊的活性位點由兩個相鄰的鈰原子（Lewis酸）和氧空位相鄰的一個氧原子（Lewis堿）組成。經理論和實驗證實該類固體FLP催化劑對氫氣分子的解離活化以及不飽和烴的加氫具有近貴金屬催化劑的活性。以上通過調控氧空穴構筑固體FLP催化劑的理論基礎明確，制備工藝簡單，對開發其它固體氧化物基的多相FLP催化劑具有普適性指導意義。

原文鏈接：http://clet.xjtu.edu.cn/info/1053/3032.htm.

文獻鏈接：Solid frustrated-Lewis-pair catalysts constructed by regulations on surface defects of porous nanorods of CeO₂（Nat. Commun.，2017，DOI:?10.1038/ncomms15266）

本文由材料人編輯部劉萬春編輯，點我加入材料人編輯部。

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