重磅！Science：多晶薄膜中單晶缺陷動力學中布拉格相干衍射成像

【引言】

多晶材料的性質取決于其晶粒的分布和相互作用。晶界和缺陷對于確定外部刺激至關重要。因此，觀察功能材料內的各種顆粒，缺陷和應變動態是一項長期存在的挑戰。本文通過揭示晶粒異質性的技術，包括應變場和個體位錯，在反應性環境中的操作條件下使用：晶粒布拉格相干衍射成像（gBCDI）。使用經加熱的多晶金薄膜展示了gBCDI如何以在10nm的空間和次級位移場分辨率，以三維細節解析各個晶粒中的晶界和位錯動力學。同時為外部刺激下的多晶材料響應鋪平了道路和工程化特定的功能。闡述晶粒異質性和缺陷對多晶材料性能的影響是與設計耐應變材料，控制離子插層相關的科技，設計新催化劑。

【成果簡介】

近日，斯坦福大學和阿貢國家實驗室G. Brian Stephenson（通訊作者）和Andrew Ulvestad（通訊作者）課題組在Science上發表了題為“Bragg coherent diffractive imaging of single-grain defect dynamics in polycrystalline films”的文章。該研究團隊通過通過電子束蒸發合成厚度為?200nm的金薄膜。在BCDI中，通過相對于入射的X射線束稍微旋轉晶體來收集隔離布拉格峰周圍的3D強度分布（例如，來自3D數據集的橫截面）。通過使用非對稱散射條件和較小的光束，在x射線束中平移樣品，很容易發現孤立的單晶衍射。然后通過使用迭代算法檢索相位后，將孤立的3D強度分布進行傅里葉變換為實空間圖像。通過相位檢索傳遞函數確定，以?10-nm空間分辨率重構Au晶粒的實空間圖像。此類材料可以為設計和開發新的多功能納米點陣列提供重要借鑒意義。

【圖文導讀】

圖1?加熱過程中單粒金粒晶界和位錯運動

（A）重構的顆粒圖像的3D渲染；

（B）重建的布拉格電子密度的橫截面圖（（A）中的黑色虛線所示的橫截面位置）；

（C）用于合成狀態的重構位移場的截面圖。黑色箭頭是[111]面垂直的[111]散射矢量。白色箭頭表示布拉格電子密度中的低振幅區域和位移場中相應的不連續性，這與位錯一致；

（D?F）與（A）?（C）相同，但在400℃。晶粒增長，特別是在位錯附近發生。最后錯位不存在。

圖2 加熱過程中的相關動力學

r（u₁₁₁(m)至u₁₁₁(n)）的相關矩陣是兩個不同位移場u₁₁₁(m) 和u₁₁₁(n) 之間的Pearson r相關系數。矩陣包含在將晶粒加熱至400°C時測量的位移場的所有可能組合的計算r值。溫度步長為100°，150°，200°，225°，250°，275°，300°和400°C。測量各個位移場的溫度如矩陣所示。 根據定義，矩陣是對稱的，并且沿著對角線（紅線）具有值1，其中m=n，因為每個位移場與其自身相同。黑盒子顯示在相同溫度下進行的重復測量。由相關性降低確定的最大變化發生在加熱至400°C后。

圖3?在500℃的SiO₂襯底上的金顆粒的相干雙邊界

（A）晶格中布拉格電子密度；

（B）位移場的截面；顆粒在正密度區域之間顯示零密度的區域。該密度在物理上存在，但是衍射到不同的相互空間位置。

（C）通過相干雙邊界的共晶相同晶格的晶粒是普遍的，因為它們的能量成本低，并且負責零密度區域。{111} 平面的堆疊序列中的鏡子導致CBA的序列在與ABC序列的不同的倒數空間位置處衍射。當堆疊恢復到原始順序時，晶格平面正好與原始集合注冊并衍射到相同的位置

圖4 加熱過程中許多CTB的谷物的3D形態演變

初始顆粒形狀由藍色等表面顯示，而在指定溫度下的形狀由黃色等值面顯示。顯示側視圖和頂視圖。晶粒邊界動力學已經在100°C。最終狀態與初始狀態相關，但500°C下最大的晶粒與18°C下最大的晶粒不同。

【小結】

該研究結果顯示了在單個顆粒水平的反應性環境中對由外部刺激（例如壓力，溫度脅迫）引起的內部和內部缺陷動力的成像的途徑。gBCDI方法可以提供對許多應用重要的信息，包括蠕變和疲勞，加強機制，以及改善催化和太陽能電池的材料性質。

文獻鏈接： Bragg coherent diffractive imaging of single-grain defect dynamics in polycrystalline films （Science, 2017, DOI: 10.1126/science.aam6168）

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