新疆理化所張亞剛團隊：揭示納米鐵基/石墨烯基類芬頓催化劑的催化機理

【成果簡介】

石墨烯材料具有獨特的物理和化學性質，在能源、催化和環境等領域有廣闊的應用前景。近年來，鐵基磁性納米粒子因其價格低廉、可磁性分離、催化活性好等優點而被用于設計和制備非均相類Fenton催化劑。經典的芬頓 Fenton (Fe²⁺/H₂O₂) 反應可以產生高活性的羥基自由（?OH），然而它在降解有機污染物的應用中，由于催化劑很難進行回收再利用以及反應后產生大量的鐵污泥需要進一步處理等問題而受到一定限制。

近日，中國科學院新疆理化技術研究所資源化學研究室研究員張亞剛帶領其團隊將Fe⁰和Fe₃O₄?在納米尺度同時均勻地負載到了還原氧化石墨烯（RGO）上，得到了可磁性分離、催化活性高，可多次重復利用的納米催化劑（Fe⁰/Fe₃O₄-RGO），并將其作為非均相類Fenton催化劑用于降解水相中苯酚污染物。相關內容以題為“Unveiling the mechanism of electron transfer facilitated regeneration of active Fe²⁺?by nano-dispersed iron/graphene catalyst for phenol removal”發表在了Royal Society of Chemistry上。

【圖文導讀】

圖1?納米分散 Fe⁰/Fe₃O₄-RGO的合成示意圖

首先，通過超聲波分散將預合成的氧化石墨轉變成剝離的氧化石墨烯片。 然后，通過溶劑熱法制備RGO復合材料上的納米分散Fe₃O₄，然后還原成RGO。

圖2 各催化劑的TEM圖像

（a、b） Fe₃O₄-RGO的TEM圖像

（d、e） Fe⁰/Fe₃O₄-RGO的 TEM圖像

（c、f） Fe₃O₄-RGO的HRTEM圖像

【研究內容】

在前期的研究工作中，張亞剛團隊通過探究氧化石墨烯的還原過程，并將其進行磁功能化，制備了不同還原程度的磁性還原氧化石墨烯材料，用于污染物雙酚A的吸附，并揭示了氧化石墨烯的還原程度對雙酚A的吸附動力學和吸附容量的影響。

在此基礎上，為了能在催化過程中實現催化劑可多次重復利用，科研人員以石墨烯為載體，在納米尺度下將Fe⁰和Fe₃O₄?均勻負載到石墨烯上，制備了納米鐵基/石墨烯類芬頓催化劑（Fe⁰/Fe₃O₄-RGO），將其用于催化降解水中苯酚污染物。實驗結果表明，所制備的納米催化劑 Fe⁰/Fe₃O₄-RGO 具有優異的催化活性，30分鐘即可將苯酚100%降解，催化劑具有優異穩定性，并且可以多次重復利用，五次催化循環后其對苯酚的去除效率依然可以達到93%。此外，催化劑也可簡單快速地進行磁分離。

科研人員還揭示了納米鐵基/石墨烯類芬頓催化劑（Fe⁰/Fe₃O₄-RGO）獨特的催化機理。該催化機理以Fe⁰/Fe₃O₄/RGO 協同作用使≡Fe²⁺ 再生恢復為核心。Fe⁰納米顆粒和Fe₃O₄ 納米顆粒在納米尺度被均勻地分散在RGO上，使更多的活性位點暴露于載體的表面。而RGO作為電子轉移介質可以有效促進電子由Fe⁰ 轉移給F_e3O₄ 使得≡Fe²⁺得到再生。苯酚分子與RGO之間的π-π作用使得苯酚分子可以有效地吸附在催化劑表面，增加了苯酚分子與?OH接觸的幾率。基于這些因素，使得Fe⁰/Fe₃O₄-RGO 具有優異的類Fenton催化活性。

相關研究成果已申報中國發明專利，并于近期發表在RSC Advances上。這種可磁分離、高催化活性、可多次重復利用的納米催化劑的設計，為采用類芬頓反應氧化降解有機污染物催化劑的設計提供了一種新的設計思路。

該研究工作得到國家自然科學基金、“千人計劃”、新疆青年科技創新人才-杰出青年科學基金等項目的支持。

原文鏈接：http://www.cas.cn/syky/201705/t20170525_4602936.shtml.

文獻鏈接： Unveiling the mechanism of electron transfer facilitated regeneration of active Fe²⁺?by nano-dispersed iron/graphene catalyst for phenol removal（RCS Adv,2017,DOI:10.1039/C7RA04312K）

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