Nature Nanotechnology：利用4D電子顯微鏡觀測氫化非晶硅中的光激發熱載流子動力學

【引言】

非晶半導體中，氫化非晶硅（a-Si：H）中光激發載流子的動力學直接影響著a-Si：H基薄膜太陽能電池和光電器件的性能。測量中由a-Si：H p-i-n結裝置內光生電荷載流子產生的瞬態信號是通過電或光的記錄完成的。通過使用測量的通過時間，樣品厚度和施加的電收集場來估計電荷載流子的漂移遷移率。隨著科技的進步，皮秒光探針測量也可用于表征光生電荷載流子的復合和捕獲動力學。掃描超快電子顯微鏡（SUEM）是結合了電子探針的空間分辨率與超快激光器的時間分辨率的探針技術。SUEM適用于研究電荷載流子在半導體表面和界面處的時空動力學。SUEM先前也被用來對硅p-n結處載流子的產生、輸運和復合進行成像，這為通過結的彈道傳輸提供了新的見解。

【成果簡介】

近日，加州理工學院的Austin J. Minnich（通訊作者）課題組在Nature Nanotechnology上發表了題為 “Photo-excited hot carrier dynamics in hydrogenated amorphous silicon imaged by 4D electron microscopy” 的文章。該研究團隊利用顯示激光泵和電子探針之間不同的時間延遲得到了薄膜a-Si：H樣品的SUEM圖像。亮/暗對比表明了過剩電子以及空穴數量的不同。小于100ps時，環形成并迅速膨脹，在100ps之后，環的尺寸穩定，并且中心的明暗對比度變得越來越突出。

【圖文導讀】

圖1 光激發后不同延遲時間的SUEM圖像

圖像是“差異圖像”，使用-680 ps的圖像作為參考。

圖2沿著中心線的圖像強度分析

（a）用于解釋實驗觀察的模型；

（b）黃色標記表示此線內的區域被選中并進行平均；

（c）（b）中帶狀區域的平均強度分布，其中藍線為實驗數據，橙色線為利用（a）中模型得到的最小二乘法擬合數據。

圖3載體擴散和捕獲過程的定量分析

（a）電子和空穴的空間分布與延遲時間的1/e平方半徑（l²）。虛線和點劃線分別線性和二次擬合到100ps前的實驗數據。實線（標記為“MC”）是整個動態過程的蒙特卡羅模擬結果；

（b）亮環區域和暗中心區域的平均強度對100ps后的時間延遲平均強度。虛線是用于引導眼睛的三次多項式擬合。誤差條表示相應區域內的強度分布的標準偏差；

（c）a-Si：H中典型的態密度和激發和捕獲過程（綠色箭頭）的圖示。暗虛線標記了分離局域帶尾態和價導帶中廣延態遷移率邊。帶有“+”和“-”符號的藍色圓圈分別表示空穴和電子。

圖4 載流子動力學的蒙特卡羅模擬

（a-c）在40ps（a），67ps（b）和93ps（c）的時間延遲下的模擬SUEM圖像；

（d，e）電子和空穴在不同時間延遲下的徑向分布函數。

【小結】

本文通過SUEM在超快速時間尺度上直接對a-Si：H中光激發熱載流子的動力學進行了成像。觀察到在光激發后立即發生的快速擴散，這可能是由于光激發載流子的初始高溫，以及隨后對電子和空穴的捕獲的緣故。本文的觀察與基于現象學的蒙特卡羅模擬的輸運模型具有良好的定性一致性。此外，對自發電子空穴分離的觀察是對20世紀70年代預測的“弛豫半導體”行為的直接驗證。該工作展示了SUEM在多種材料中為熱載體動力學提供新見解的力量。通過時間分辨的光發射電子顯微鏡也已經實現了光載流子動力學的直接可視化。

文獻鏈接：Photo-excited hot carrier dynamics in hydrogenated amorphous silicon imaged by 4D electron microscopy（Nature Nanotech., 2017, DOI: 10.1038/nnano.2017.124）

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