南京大學肖敏教授、王曉勇教授課題組：鈣鈦礦納米晶精細能級結構研究

【成果簡介】

南京大學物理學院、固體微結構物理國家重點實驗室、人工微結構科學與技術協同創新中心的肖敏教授、王曉勇教授課題組在單個鈣鈦礦納米晶的精細能級結構研究方面取得重要進展，課題組采用高精度單粒子光譜測量技術在單個鈣鈦礦納米晶中觀察到中性單激子的雙峰劈裂發射光譜，并分辨出來自于帶電激子和多激子的復雜能級結構，從而揭示了在該新型半導體納米結構中由于電子-空穴的非對稱交換相互作用所產生的復雜激子復合動力學過程。相關成果以“Bright-Exciton Fine-Structure Splittings in Single Perovskite Nanocrystals”為題，以南京大學為第一單位發表在2017年7月的Phys. Rev. Lett.上。該論文的第一作者為南京大學物理學院2016級博士生尹春陽，第一通訊作者為王曉勇教授，共同通訊作者為張宇教授（吉林大學）和肖敏教授。

【圖文導讀】

圖1 低功率下單個鈣鈦礦納米晶的中性單激子雙峰劈裂發射

（a）分別在偏振角位0o（紅色），45o（黑色）和90o（藍色）測量的單個CsPbI3 NC的PL光譜

（b）偏振角為45o時，該單個CsPbI₃?NC的二階光子相關測量

（c）分別在偏振角為0°和90°下測量該單個CsPbI₃?NC的較高（紅色）和較低（藍色）能量峰的PL衰變曲線，并配有單指數函數

（d）對于?80單個CsPbI₃?NC，FSS能量的統計分布作為雙重躍遷的較高能量成分的發射能量的函數

（e）單個CsPbI₃?NC隨時間變化的PL光譜圖，顯示了FSS的長時間穩定性

（f）X和X^-峰都出現的單個CsPbI₃?NC隨時間變化的PL光譜圖

圖2 高功率下單個鈣鈦礦納米晶的熒光發射譜線

（a）在N=?1.5處激發的單個CsPbI₃?NC隨時間變化的PL光譜圖

（b-f）單個鈣鈦礦納米晶的中性單激子X、中性雙激子XX、單電單激子X^-、單電雙激子XX^-和雙電單激子X^2-的熒光發射譜線

【研究內容】

單光子發射源在量子力學/光學的基本原理檢測和量子信息處理等方面具有重要的基礎和應用價值，從2000年至今大量的單光子發射源從人工合成的熒光材料中被發掘出來，其中包括外延生長自組織量子點、膠體納米晶、金剛石氮-空位色心、單壁碳納米管、Pr³⁺摻雜YAG晶體、SiC薄膜以及兩維WSe₂半導體等。以能分辨出精細能級結構并測量其相干光學特性為標準，之前只有自組織量子點具有類原子的基本特征，而近紅外波長發射和復雜的制造工藝使得探測與調控其相干光學特性存在著效率和成本等方面的問題。盡管學術界對可見光波段發射的膠體金屬硫化物納米晶（例如CdSe）寄予了厚望，但是其熒光閃爍使得基于熒光強度測量的相干光學研究十分困難，其光譜漂移導致的譜線展寬縮短了退相干時間，而其暗激子發射干擾了對能級結構的精細標定。

半導體鈣鈦礦薄膜材料近年來在太陽電池等光電器件領域取得了飛速的發展，而相應的低維納米晶結構也由膠體化學方法陸續得到合成。肖敏教授、王曉勇教授課題組于2015年底首次報道了鈣鈦礦納米晶的單光子發射現象（ACS Nano, 2015, 9, 12410；目前被SCI他引近50次），于2016年進一步揭示了其暗激子發射、熒光閃爍和光譜漂移同時得到抑制的優異光學特性（Nano Lett., 2016, 16, 6425）。這些優異的光學特性，作為近20年來傳統CdSe納米晶研究工作中一直追求而無法接近的目標，表明了鈣鈦礦納米晶已經完全可以將其超越而形成自身廣闊的發展空間。

鈣鈦礦納米晶中所展現的類原子精細能級結構表明其同時擁有了自組織量子點和膠體納米晶的雜化光電特性，從而彌補了這兩種重要半導體納米結構長期缺失的內在關聯，Physical Review Letters審稿人高度評價了這項成果，稱其為“先驅性的工作（pioneering work）”并必將成為鈣鈦礦納米晶光特性研究這個新興學科領域中“必不可少的參考文獻（a binding reference）”。鈣鈦礦納米晶中激子精細能級結構的發現不僅將膠體納米晶的潛在應用拓展到量子信息處理領域，而且為理解載流子的復合過程從而優化鈣鈦礦薄膜材料在光電器件運行方面的指標提供了詳實的信息。課題組目前在嘗試從理論上理解鈣鈦礦納米晶激子雙峰劈裂發射的內在機制，并采用電、光和磁場等調控手段來消除該能級劈裂以實現可見光波段的糾纏光子對發射。

該項研究工作得到了科技部國家重點基礎研究發展計劃、國家自然科學基金、南京大學登峰人才計劃和中央高校基礎科研業務費的資助。

原文鏈接：http://news.nju.edu.cn/show_article_12_46376

文獻鏈接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.119.026401(Phys. Rev. Lett.,2017,DOI.org/10.1103/PhysRevLett.119.026401)

本文由材料人編輯部deer編輯，點我加入材料人編輯部。

材料測試，數據分析，上測試谷。