清華大學張強教授Adv. Mater.：熱剝離層狀MOF在鋰硫電池中的應用

【引言】

因二維納米碳基材料其表面可控的孔隙結構和具有親水性，在電化學儲能系統（鋰硫電池）具有巨大潛力。本文報道了熱剝離二維結構的MOF晶體使其變成多層類石墨烯堆疊結構。該系列化合物是由高孔隙的二維片層結構和高極性的孔壁組成。基于該種結構的優勢，本系列化合物的親水多層類石墨烯堆疊結構可以作為鋰硫電池的正極模型，并揭開鋰電池的表面化學問題。

【成果簡介】

目前而言，具有二維類石墨烯/氧化石墨烯結構的納米碳，由于高縱橫比賦予它們優異的理化特征，使其在電化學儲能、氣體吸附與分離，以及催化領域具有很大的應用。近日，清華大學張強教授在Adv. Mater.上發文，題名“Thermal Exfoliation of Layered Metal–Organic Frameworks into Ultrahydrophilic Graphene Stacks and Their Applications in Li–S Batteries”。在這項工作中，利用銅鹽4,4’-聯吡啶MOF用以形成二維層狀結構。二維結構中通過π-π共軛相互作用，形成[Cu₂Cl₂C₁₀H₈N₂]_n晶體。由于該晶體弱的范德華力容易被熱剝離成10 μm左右，納米尺寸厚度的聚合物晶體。

【圖文導讀】

?圖1 MOF前驅體的表征

圖a. MOF的XRD與其標準譜圖。

圖b. 層狀MOF以及模型。

圖c-e. MOF材料的SEM譜圖。

圖f. 機械剝離得到的2D MOF。

圖g. AFM圖像以及其厚度。

圖2 UHCS samples材料的表征

圖a-b. UHCS‐500的SEM。

圖c-d. UHCS‐900的SEM。

圖e-f. UHCS‐900的TEM。

圖3 UHCS材料的孔徑分布以及表面極性表征

圖a. UHCS材料與CVD石墨烯的氮氣吸附表征。

圖b. 親水型沸石，活性炭，微孔碳和碳納米管的水蒸氣吸附性測試。

圖c. 動態接觸角測試。

圖d. 親水性碳材料的拉曼光譜。

圖e. 親水性碳材料N 1s的XPS光譜。

圖4 極性UHCS和非極性碳納米管的電性能表征

圖a. UHCS作為正極材料的示意圖。

圖b. 宏觀吸附試驗。

圖c. 交流阻抗圖譜。

圖d. 親水性碳的CV圖。

圖e. 恒電流充放電圖。

圖f. 1C電流下的循環圖。

【小結】

這項工作介紹了一種簡單熱剝離MOF晶體的方法。利用這種方法制備出了多層類石墨烯，強表面極性，多級微孔和形態均一的結構。當這些極性納米碳在鋰硫電池中作為正極時，多孔極性可以吸引多硫化物，同時確保電子和離子可以自由轉移，從而使氧化還原反應能夠可逆進行。更重要的是，我們的熱剝離方法可用來高效制備強極性納米碳材料。也可以探索其它二維前驅材料用以合成納米碳。

文章鏈接：Thermal Exfoliation of Layered Metal–Organic Frameworks into Ultrahydrophilic Graphene Stacks and Their Applications in Li–S Batteries（Adv. Mater. 2017, 10.1002/adma.201702829）

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