Nat. Commun.：氫代石墨炔作為二維碳基柔性電極在鋰電和鈉電中的應用

abc940504 6年前 (2017-11-12) 3542瀏覽

【引言】

自Williams等1969年首次報道后，柔性電極材料由于其設計的多樣性、靈活性、低成本和環保的特性吸引了諸多科學家的研究興趣。然而導電聚合物基有機材料所面臨的主要問題是較低的能量密度和穩定性。此外，在傳統的非水電解質中，其他材料(如有機二硫化物、有機自由基和羰基)本身導電性低且溶解度高。富碳材料或者全碳框架二維材料具有特殊的熱/化學穩定性、良好的導電率、高強度以及非比尋常的機械性能(如強烈的剪切變形)。上述優越特性使其有望成為鋰離子電池(LIBs)和鈉離子電池(SIBs)電極。

【成果簡介】

近日，在中科院李玉良院士的帶領下，中科院青島生物能源與過程研究所黃長水研究員(共同通訊作者)和中科院化學研究所合作，專注于提高電導率、容量和良好的體相離子運輸的碳材料分子設計，通過在銅箔上進行原位的三乙炔基苯交叉偶聯反應制備了碳框架氫取代石墨炔(HsGDY)薄膜，并在Nat. Commun.上發表了題為“Hydrogen substituted graphdiyne as carbon-rich flexible electrode for lithium and sodium ion batteries”的研究論文。上述碳材料薄膜可以作為鋰離子和鈉離子電池獨立的柔性電極，鋰離子電池中可逆容量可達到1050 mAh·g-1，鈉離子電池中為650 mAh·g-1。電極還顯示出優越的倍率和循環性能，應歸因于其擴展的π-共軛體系以及高表面積的分層孔隙。

【圖文簡介】

圖1 HsGDY的結構和外觀

a) HsGDY 的合成示意圖； ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?b) HsGDY薄膜的數碼照片；

c) HsGDY中碳和官能團的種類； ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?d) HsGDY 的13C 固態NMR光譜；

e) HsGDY的XRD譜線； ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?f) HsGDY 的XPS光譜；

g) HsGDY的Raman光譜； ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? h) HsGDY的FT-IR光譜。

圖2 HsGDY的形貌

a,b) HsGDY的TEM圖像；

c) HsGDY的橫斷面TEM圖像；

d,e) HsGDY的SEM圖像；

f) HsGDY的橫斷面SEM圖像；

g) HsGDY的氮氣吸附-脫附等溫線；

h,i) HsGDY的DFT增量式孔徑分布。

圖3 HsGDY電極在LIB中的電化學性能

a) HsGDY基電極0.1 A·g-1下的充放電曲線；

b) LIBs柔性電極的倍率性能；

c,d) 柔性電極在0.1 A·g-1和1 A·g-1下的循環性能；

e) HsGDY儲鋰機理；

f) 由HsGDY組成的透明可彎曲LIB。

圖4 HsGDY電極在SIB中的電化學性能

a) HsGDY基電極0.1 A·g-1下的充放電曲線；

b) LIBs柔性電極的倍率性能；

c-e) 柔性電極在0.1 A·g-1、0.5 A·g-1和1 A·g-1下的循環性能。

f) 鋰離子和鈉離子在富碳框架中的擴散途徑。

【小結】

該研究通過交叉偶聯反應制備了HsGDY薄膜。上述具有多孔結構和芳基氫(Ar-H)的擴展π-共軛碳骨架具有高的比表面積、良好的電化學性能以及大量的活性離子結合位點。此外，導電良好的三維分級多孔結構為電子的跳躍和運輸提供了基質，以確保電荷高效收集和擴散。受益于此，該獨立的柔性電極可逆和穩定容量得到了極大改善，在LIBs中高于固有碳同素異形體和導電有機分子。100圈循環后SIB中可逆容量高達650 mAh·g-1，在現有報道的柔性電極中是較高的。優越的循環性能、高可逆容量和較高的倍率容量使得HsGDY在LIBs和SIBs中應用前景良好。該新型陽極材料為高性能柔性電極提供了一種新的設計理念。

文獻鏈接：Hydrogen substituted graphdiyne as carbon-rich flexible electrode for lithium and sodium ion batteries?(Nat. Commun., 2017, DOI: 10.1038/s41467-017-01202-2)

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