陜師大Chemical Science：聚乙胺功能化的鉑納米超結構: 形態和界面調控提高析氫反應性能

【引言】

當今“氫經濟”社會，電解水制氫是目前重要的制氫技術之一。高效、穩定的電催化劑是提高析氫反應(HER, 2H⁺+2e^?→ H₂)效率的關鍵。目前，尺寸控制、形貌調控和設計金屬-有機界面是提高貴金屬電催化性能的三大策略。

【成果簡介】

近日，陜西師范大學材料科學與工程學院陳煜教授課題組和南洋理工大學Jong-Min Lee副教授合作，在聚乙烯亞胺(PEI)水溶液中用水合肼還原Pt^II前驅體成功制得PEI功能化的Pt納米超結構(Pt-SSs@PEI)。各種物理表征指出PEI在合成過程中有效充當絡合劑、穩定劑、形態導向劑和表面功能化試劑。PEI自身的三維分支結構導致高度分支的三維Pt納米超結構形成，獨特的高度分支三維結構不僅提高貴金屬Pt的利用率，而且顯著增強電催化劑的穩定性。電化學測試顯示Pt-SSs@PEI在酸性介質中對HER顯示出超高電催化活性，HER起始還原電位高達+ 64.6 mV vs. RHE，遠高于理論析氫反應的Nernst值(0 mV vs. RHE)。Pt-SSs@PEI表面的PEI吸附層在酸性介質中導致?NH₂質子化，使得電極/溶液界面局部H+濃度高于電解質溶液中本體H⁺濃度。獨特的界面質子富集導致高的HER起始還原電位。

這項工作日前以 “Polyethyleneimine functionalized platinum superstructures: Enhancing hydrogen evolution performance by morphological and interfacial control”為題在線發表于英國皇家化學學會旗艦期刊Chemical Science。該工作同時被英國皇家化學學會官網資訊平臺 Chemistry World推送，Chemical Science出版編輯Suzanne Howson對此項工作做出高度評價“Researchers in China and Singapore have designed a new platinum electrocatalyst for the hydrogen evolution reaction that outperforms existing catalysts and also performs better than theoretical calculations suggest it should.”。瑞士蘇黎世大學的水分解專家David Tilley對此項工作應用前景做出高度評價“This proton enrichment at the platinum surface could have practical implications in a water splitting system through stabilisation on the water oxidation side, since the anode would require less strongly acidic conditions.”

論文第一作者為陜西師范大學2017級博士研究生徐廣蕊同學(碩博連讀)，該同學目前以第一作者在ACS Catalysis，Chemical Science，Journal of Materials Chemistry A，ACS Applied Materials & Interfaces，Journal of Power Sources能源/材料期刊發表SCI一區論文7篇(累計影響因子59)，獲授權國家發明專利1項。論文通訊作者為新加坡南洋理工大學Jong-Min Lee副教授和陜西師范大學材料科學與工程學院先進能源轉化材料與器件創新團隊成員陳煜教授。
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【圖文導讀】

圖 1. Pt-SSs@PEI的形態學和結構表征

圖 2. Pt-SSs@PEI的表面物理/化學性質
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圖 3. 對HER的電催化活性

圖 4. Pt-SSs@PEI的自身穩定性和催化穩定性

【致謝】

上述研究得到了陜西省大分子科學重點實驗室、應用表面與膠體化學教育部重點實驗室、陜西省能源新技術工程實驗室、國家自然科學基金(21473111)和中央高校基本科研業務費(GK201602002和2017TS049)等科研項目的支持。

陳煜教授簡介

陳煜 博士、教授、博士生導師，2009年于南京大學獲得博士學位，現為陜西師范大學材料科學與工程學院教授。目前主要從事結構功能納米材料的設計合成及其在化學/電化學能量轉換技術方面的工作。具體研究內容涉及(i) 高性能低溫燃料電池陰/陽極貴金屬納米晶電催化劑的設計合成。(ii) 高分子聚合物-貴金屬納米晶有機-無機復合材料的界面結構-催化活性相互關系研究。(iii)原子厚超薄二維過渡金屬/貴金屬納米材料的設計合成及其在水電解池、氮氣電化學還原和化學產氫領域中的應用。近年主持國家自然科學基金、省自然科學基金、中央高校基金等科研項目9項，獲授權中國發明專利9項。迄今發表SCI論文120余篇，作為通訊作者在 Nano Energy, NPG Asia Materials, Chemical Science, ACS Catalysis, Small, Journal of Materials Chemistry A, ACS Applied Materials & Interfaces, Chemistry–A European Journal, Nano Research, Nanoscale等能源/材料期刊發表SCI論文80余篇。論文被Chemical Reviews, Chemical Society Reviews等期刊正面引用評價3100余次, 論文H-index為35。其中，單篇引用超過50次的20篇，10篇論文被評為全球ESI高被引(1%)論文。

論文鏈接：Polyethyleneimine functionalized platinum superstructures: enhancing hydrogen evolution performance by morphological and interfacial control (Chemical Science,?2017, DOI:?10.1039/C7SC04109H)

本文由陜西師范大學陳煜教授課題組提供。

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