樓雄文Angew. Chem. Int. Ed. : 介孔碳@氮化鈦空心球作為高效SeS2載體用于先進Li-SeS2 電池

【引言】

作為新一代高能量密度電池的正極材料，硫受到了業界的廣泛關注。然而，其較低電導率以及S和Li₂S較差的反應活性限制了其進一步提高電池的性能。相比于硫，硒具有更高的電導率以及與碳酸酯基電解質更好的相容性，一系列硒基正極的壽命得到顯著延長。不幸的是，與Li-S電池相比，Li-Se電池又存在一些不可避免的新問題。由于硒的摩爾質量較大， Li-Se電池的重量能量密度比Li-S電池的一半還小。此外，硒的成本較高，限制其作為電極材料的大規模應用。向含硫正極引入一定比例的硒是一種提高電池綜合性能的有效策略。

【成果簡介】

近日，新加坡南洋理工大學樓雄文教授(通訊作者)等揚SeS₂之長，避SeS₂之短，設計并合成了一種中空介孔碳@氮化鈦(HMC@TiN)作為SeS₂載體用于Li-SeS₂電池負極材料，在Angew. Chem. Int. Ed.上發表了題為“Mesoporous Carbon@Titanium Nitride Hollow Spheres as an Efficient SeS₂ Host for Advanced Li-SeS₂ Batteries”的研究論文。該論文被選為熱點論文。受益于空心介孔碳和TiN的物理和化學雙重誘捕，HMC@TiN/SeS₂正極活性物質的利用率較高，循環穩定性良好。此外，在高負載量電極的情況下，其面積容量較高(4 mAh·cm^-2)且電池性能穩定。

【圖文簡介】

圖1 HMC@TiN的合成與對多硫/硒化物流失的控制

a) HMC@TiN 的合成過程；

b) 在有TiN殼層時，循環時可溶性的多硫/硒化物被有效的限制于載體中；

c) 在純的HMC/SeS₂復合物中，循環時中間產物會從碳基載體逸出。

圖2 HMC@TiN的形貌和結構表征

a,b) HMC@TiN的SEM圖像；

c,e,f) HMC@TiN的TEM圖像；

d) HMC@TiN的EDX能譜；

g) HMC@TiN的HRTEM圖像；

h) HMC@TiN的XRD圖譜；

i,j) HMC的SEM圖像；

k,l) HMC的TEM圖像。

圖3 HMC@TiN/SeS₂的形貌和結構表征

a,b) HMC@TiN/SeS₂的SEM圖像；

c,d) HMC@TiN/SeS₂的TEM圖像；

e) HMC@TiN/SeS₂的EDX元素分布；

f) HMC@TiN/SeS₂的線性EDX掃描。

g) HMC/SeS₂的SEM圖像；

h,i) HMC/SeS₂的TEM圖像。

圖4 HMC@TiN/SeS₂的電化學性能

a) 0.2 C下HMC/SeS₂和HMC@TiN/SeS₂循環性能比較；

b) 0.2 C下HMC@TiN/SeS₂的充-放電電壓曲線；

c) 不同電流密度下HMC@TiN/SeS₂的倍率性能；

d) 不同電流密度下HMC@TiN/SeS₂的電壓曲線；

e) 高SeS₂負載量(5 mg·cm^-2)下，HMC@TiN/SeS₂的循環性能；

f) 高SeS₂負載量(5 mg·cm^-2)下，HMC@TiN/SeS₂的電壓曲線。

【小結】

研究人員合成了HMC@TiN/SeS₂并將其作為新的正極材料用于Li-SeS₂電池。受益于SeS₂的固有優勢和載體材料獨特的物理化學性質，HMC@TiN/SeS₂正極顯示出良好的循環壽命和倍率性能，在高負載量電極下面積容量較大。雖然在該文中的面積容量相比其他報道仍有不足，但目前的結果表明上述新型Se_xS_y基正極在下一代可充電電池中顯示出巨大的應用潛力。相信通過對電極/電池的結構和成分進一步優化，如選擇適當的粘結劑、采用插層結構以及應用固態電解質，在不久的將來Se_xS_y基正極將具有更優異的性能。

文獻鏈接： Mesoporous Carbon@Titanium Nitride Hollow Spheres as an Efficient SeS₂ Host for Advanced Li–SeS₂ Batteries?(Angew. Chem. Int. Ed., 2017, DOI: 10.1002/anie.201709176)

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