華中科大Adv. Energy Mater. ：原位剝離的石墨烯納米片與碳纖維強耦合，用于可充電鋅空氣電池的自立式雙功能陰極

木文韜 5年前 (2018-03-19) 5156瀏覽

【引言】

可再充電的金屬-空氣電池因其高能量密度，低成本和環境友好性被廣泛關注。然而，金屬-空氣電池的主要挑戰是探索高活性的雙功能電催化劑，它們同時促進氧還原和析出反應（ORR/OER）。迄今為止，最有效的ORR和OER催化劑分別是Pt基和Ir/Ru基催化劑。這些貴金屬仍然受到超高成本，資源有限和耐用性差的限制。因此，開發低成本有效的雙功能電催化劑以替代空氣陰極中的貴金屬基催化劑是非常必要的。在所有候選材料中，N-摻雜石墨烯（N-G）由于其新穎的二維結構，高表面積，優異的導電性和化學穩定性而被認為是最有前途的電催化劑，以取代用于電解反應的貴重催化劑。

【成果簡介】

近日，在華中科技大學黃云輝教授和張建博士（共同通訊作者）的帶領下，與同濟大學和武漢理工大學合作，成功開發了缺陷富集且吡啶-N（PN）為主的核-殼結構（DN-CP@G）碳基納米材料。通過從碳紙原位剝離石墨烯并隨后進行高溫氨處理石墨烯制成。由于強耦合核-殼結構，豐富的缺陷位點和高含量PN摻雜，DN-CP @G在堿性溶液中顯示優異的ORR和OER催化活性和穩定性。通過直接使用DN-CP@G作為自支撐電極，組裝的鋅空氣電池具有高放電性能和優異的長期循環穩定性，至少可以循環250次，這遠遠優于混合的Pt/C和Ir/C電極。值得注意的是，基于DN-CP@G的全固態電池還具有良好的放電和循環性能。相關成果以題為“In Situ Exfoliating and Generating Active Sites on Graphene Nanosheets Strongly Coupled with Carbon Fiber toward Self-Standing Bifunctional Cathode for Rechargeable Zn-Air Batteries”發表在了Adv. Energy Mater. 上。

【圖文導讀】

圖1 DN-CP@G的微觀形貌表征

a）合成DN-CP@G的示意圖;

b，e）原始CP的SEM和TEM圖像；

c，f）D-CP@G的SEM和TEM圖像；

d，g）DN-CP@G的SEM和TEM圖像。所有插圖的比例尺均為200 nm。

圖2?原始CP，D-CP@G和DN-CP@G的物理性能表征

a）原始CP，D-CP@G和DN-CP@G的N2吸附-解吸等溫線；

b）原始CP，D-CP@G和DN-CP@G的的孔徑分布（插圖為微孔分布）；

c）原始CP，D-CP@G和DN-CP@G的XRD圖譜；

d）原始CP，D-CP@G和DN-CP@G的拉曼光譜；

e）原始CP，D-CP@G和DN-CP@-G的EPR光譜；

f）原始CP，D-CP@G和DN-CP@G的XPS譜，插圖是N 1s的擬合結果。

圖3?原始CP，D-CP@G和DN-CP@G的電化學表征

a）原始CP，D-CP@G和DN-CP@G的CV曲線；

b）原始CP，D-CP@G和DN-CP@G的ORR極化曲線；

c）原始CP，D-CP@G和DN-CP@G的轉移電子n；

d）原始CP，D-CP@G和DN-CP@G的OER極化曲線；

e）樣品在整個ORR和OER中的總體極化曲線；

f）DN-CP@G的強耦合核-殼結構的示意圖（碳原子為黑色且氮原子為藍色）。

圖4?不同剝離時間的DN-CP@G的微觀和電化學表征

a-d）分別為DN-CP@G（8h），DN-CP@?G（12h）和DN-CP@G（16h）催化劑的TEM圖像；

e）DN-CP@G（8h），DN-CP@?G（12h）和DN-CP@G（16h）催化劑的XRD圖；f）DN-CP@G（8h），DN-CP@?G（12h）和DN-CP@G（16h）催化劑的拉曼光譜；

g）DN-CP@G（8h），DN-CP@?G（12h）和DN-CP@G（16h）催化劑的XPS譜；h）DN-CP@G（8h），DN-CP@?G（12h）和DN-CP@G（16h）催化劑的的N 1s擬合結果；

i-k）分別為DN-CP@G（8h），DN-CP@?G（12h）和DN-CP@G（16h）催化劑的ORR，OER和總體的極化曲線；

l）所有CP基催化劑的ID/IG值，PN摻雜量，以及ORR半坡電位（E1/2）和OER電位（EJ10）。

圖5?鋅空氣電池的電化學表征

a）鋅空氣電池的示意圖；?

b）DN-CP@G電極的開路電壓；

c）用DN-CP@G電極制備的鋅空氣電池的極化曲線和功率密度；

d）基于DN-CP @ G和Pt / C + Ir / C電極的可充電鋅-空氣電池分別在5mA cm-2，20mA cm-2電流密度下的充放電循環測試；

f）由兩個DN-CP@G電極串聯的鋅空氣電池驅動的16個并聯紅色LED燈；

g）全固態鋅-空氣電池的示意圖；

h）基于DN-CP@G電極的全固態鋅空氣電池在1mA cm-2電流密度下的充放電循環測試。

【小結】

通過將活性石墨烯納米片層與高導電性碳纖維芯強耦合形成的核-殼結構，作為用于增強ORR和OER催化性能的新型自立式雙功能電極。石墨烯殼層具有豐富的缺陷位點和活性PN摻雜，產生高效的電催化反應活性位點。相互連接的石墨碳纖維芯提供固有的高導電率和3D多孔結構，使反應過程中電子快速傳遞。這項工作將促進高活性雙功能ORR/OER電催化劑的開發，并通過在碳載體上原位引入活性位點的實現應用，從而提供了一種簡便且經濟高效的方法。

文獻鏈接：In Situ Exfoliating and Generating Active Sites on Graphene Nanosheets Strongly Coupled with Carbon Fiber toward Self-Standing Bifunctional Cathode for Rechargeable Zn-Air Batteries（Adv. Energy Mater.,?2018, DOI: 10.1002/aenm.201703539）

本文由材料人編輯部學術組木文韜翻譯，材料牛整理編輯。

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