Angew. Chem. Int. Ed.：雙功能鉀鹽解決了鈉離子電池的鈉枝晶問題

【引言】

鈉離子電池具有較高的理論容量和原料儲備，符合新能源儲能要求。鈉離子負極材料的研究對解決鈉離子電池的儲能問題，具有重要意義。但是電解液的電化學反應和金屬鈉枝晶的形成，限制鈉離子電池的發展。如何在抑制鈉枝晶生長，同時促進均勻的SEI膜形成，是一個十分重要的研究。本文發現了一種具有兩種功能的金屬鹽，首次探索了這種鹽在鈉離子電池當中的作用，揭示了其作用機理。

【成果簡介】

近日，美國耶魯大學的Hailiang Wang和中國東華大學的王宏志等人，首次介紹了鉀雙三氟甲烷磺酰亞胺（KTFSI），作為雙功能電解液的研究。TFSI^-陰離子分解為氮化鋰和氮氧化物。當K⁺吸附到鈉枝晶表面時，提供固態電解液界面層，形成靜電阻礙，抑制鈉枝晶形成。由于陰、陽離子的協同保護作用，金屬鈉的電極能夠在10 mAh cm^-2的容量下，循環數百個小時。相關成果以“High performance sodium metal anodes enabled by a Bi-functional potassium salt”為題發表在Angewandte Chemie International Edition上。

【圖文導讀】

圖1 Na//Cu全電池中不同電解液的效率圖

（a）0.5 mAcm^-2-1 mAh cm^-2的條件下，Na//Cu電池中，不同的NaOTf電解液的CE圖；

（b）1 mAcm^-2-1 mAh cm^-2的條件下， Na//Cu電池中，不同的NaOTf電解液的CE圖。

圖2Na//Cu全電池充放電后的負極材料分析

在1 mAcm^-2-1 mAh cm^-2的條件下，不同的電解液的Na//Cu電池，循環充放電40圈后的負極分析：

（a，d，g，j）Na、S、Cu的截面元素分布圖；

（b，e，h，k）銅集流體上，鈉金屬層的SEM圖；

（c，f，i，l）鈉金屬層截面的放大SEM圖。

圖3不同電解液中，SEI膜上鈉的沉積示意圖

（a）未添加的NaOTf電解液，鈉枝晶的形成示意圖；

（b）添加TFSI^-的NaOTf電解液，含氮SEI膜下鈉的均勻沉積示意圖；

（c）添加K⁺的NaOTf電解液，無枝晶鈉形成示意圖；

（b）添加KTFSI的NaOTf電解液，SEI膜下鈉的均勻致密沉積示意圖。

圖4 Na//Na對稱全電池充放電曲線

不同條件下，添加和未添加KTFSI電解液的Na//Na對稱電池，持續的循環充放電曲線與時間的關系圖：

（a）1 mAcm^-2- 1 mAh cm^-2；

（b）1 mAcm^-2- 2 mAh cm^-2；

（c）2 mAcm^-2-4 mAh cm^-2；

（d）2 mAcm^-2- 10 mAh cm^-2。

【小結】

本文發現了一種雙功能電解液添加劑KTFSI，它能顯著提高鈉離子電池的效率、循環壽命和循環容量。添加的K⁺正離子能夠提供靜電屏蔽作用，抑制鈉枝晶的生長；TFSI^-負離子有助于含氮SEI膜的形成。因此，實驗中由于KTFSI的添加，鈉離子電極材料能夠在10 mAh cm^-2的高容量下，持續充放電超過400小時。

文獻鏈接：High performance sodium metal anodes enabled by a bi‐functional potassium salts（Angew. Chem. Int. Ed., 2018, DOI: 10.1002/anie.201803049）。

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