哥本哈根&紐約&上海Nature新作：單分子絕緣體要不要了解一下？

【引言】

電子通過分子（以及通過任何納米級絕緣和介電材料）的隧道效應隨著長度的增加而呈指數衰減，長度依賴性反映在電子攜帶電流的能力上。近期研究顯示穿過分子結的相干隧穿可以通過破壞性量子干涉來抑制，這是一種非長度依賴的機制。對于之前研究的碳基分子，取消所有傳輸通道將涉及抑制π軌道和σ軌道系統對電流的貢獻。以前的破壞性干擾報告表明，只有通過π-通道才能降低傳輸。

【成果簡介】

北京時間2018年6月7日，Nature在線發表了丹麥哥本哈根大學Gemma C. Solomon、美國紐約哥倫比亞大學Latha Venkataraman、上海師范大學Colin Nuckolls和肖勝雄教授（共同通訊作者）團隊題為“Comprehensive suppression of single-molecule conductance using destructive σ-interference”的文章，究報道了一種飽和硅基分子，其官能化的雙環[2.2.2]八硅烷部分在其σ-系統中展現出破壞性量子干涉。雖然分子硅通常形成導線，通過將Si-Si鍵鎖定成雙環分子框架中的重疊構象，研究使用電導測量和從頭計算的組合來實現破壞性σ-干涉，可以產生長度小于1納米的非常絕緣的分子。分子還表現出異常高的熱電勢（0.97mv/K），這是通過破壞性干涉抑制所有隧道路徑的另一個實驗特征：計算表明，中央雙環[2.2.2]八辛硅烷單元比其所占據的空間具有更小的導電性。文章提出的分子設計提供了基于量子干涉的單分子絕緣體的概念證明。

【圖文導讀】

圖1：相干電子輸運和模型傳輸的示意圖

圖2：Si4，Si222，Si222-cut和Si2-Si222-Si2的輸運性質計算

圖3：合成方案以及實驗單分子電導、熱電勢和噪聲數據

圖4：Au-分子-Au單分子結電導與分子長度的關系

文獻鏈接：Comprehensive suppression of single-molecule conductance using destructive σ-interference（Nature,2018,DOI: 10.1038/s41586-018-0197-9）

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