北京理工大學Adv. Mater.:晶界處原位轉換“補丁”提高鈣鈦礦太陽能電池穩定性


【引言】

目前,有機-無機鈣鈦礦太陽能電池的轉換效率提升非常顯著。但是,器件的穩定性提高仍然是一個巨大的挑戰。目前的研究表明,晶界(GB)會促進離子遷移引發器件損壞。如何處理,才能提高材料在鈣鈦礦太陽能電池中的服役性能呢?本文首次采用了甲巰咪唑(MMI),采用原位轉換的方法改進材料晶界處的結構和性能,成功的提高提高了器件的穩定性。

【成果簡介】

近日,北京理工大學陳棋教授和李煜璟(共同通訊)研究員首次使用甲巰咪唑(MMI),通過原位轉化GBs處的殘余PbI2,構建了表面“補丁”,得到的MMI-PbI2復合物,可以有效抑制離子遷移和金屬電極的擴散。本文在微觀層面上進行了表面“補丁”效應的起源及其工作機制的實驗和理論研究,展示了一種簡單而有效的方法來延長GB工程中的器件穩定性,可以廣泛地應用于鈣鈦礦光電子器件。相關成果以Grain-Boundary Patches by In Situ Conversion to Enhance Perovskite Solar Cells Stability為題發表在Advanced Materials上。

【圖文導讀】

1 參照薄膜、MMI處理薄膜和制備MMI-PbI2復合物結構表征

(a)GBs補丁形成過程示意圖;

(b,c)參照薄膜和MMI處理薄膜的SEM圖像;

(d)參照薄膜、MMI處理薄膜和制備MMI-PbI2復合物的XRD圖;

(e)參照薄膜和MMI處理薄膜的Pb 4f和S 2p的XPS譜圖。

2 鈣鈦礦太陽能電池的器件性能圖

(a)正反向掃描測量參照器件和最佳性能器件的J-V曲線圖;

(b)在最大功率點(偏置電壓0.936 V)下,穩態光電流和穩定的功率輸出圖;

(c)參照器件和MMI改性器件的遲滯系數圖;

(d)MMI處理器件和參照器件積分電流JSC和EQE光譜。

3?器件穩定性圖

(a)氮氣中暗態條件下,器件性能與存儲時間關系圖;

(b)在氮氣氛圍中,連續光明的器件穩定性圖。

4 參照薄膜和MMI處理薄膜的性能表征圖

(a)光照下,MMI處理和未處理的薄膜樣品不同光照下的吸收曲線;

(b)參照薄膜和MMI處理薄膜的缺陷形成能;

(c)MMI和無缺陷鈣鈦礦作用模型;

(d)碘缺陷存在下MMI作用模型;

(e)MMI和氧缺陷作用模型。

5 參照器件和MMI處理器件的元素分析圖

(a)失效參照器件中碘,銀和鉛的HAADF-STEM圖像和EDX圖;

(b)MMI處理器件中碘,銀和鉛的HAADF-STEM圖像和EDX圖;

(c)參照器件EDX線掃圖;

(d)MMI處理器件EDX線掃圖。

【小結】

本文通過表面“補丁”來改進鈣鈦礦太陽能電池的穩定性和效率。經過MMI處理之后,晶界處殘余的PbI2原位轉化成了MMI-PbI2復合物。器件光電轉化效率達到了20.10%(穩定在19.86%)而且幾乎沒有遲滯。此外,器件的壽命也顯著增強了:連續光照672 h后,依然保持了80%的初始效率。晶界“補丁”有效地抑制了金屬電極擴散和離子遷移。這種技術簡單可行,具有普適性也能夠應用到其他領域,為材料設計提供了新的策略。

該工作的計算模擬部分由北京理工大學鐘海政教授團隊完成,也與北京理工大學金海波教授進行了深入的探討,器件的HAADF-STEM表征得到了北京工業大學隋曼齡教授團隊的幫助。工作是在國家自然科學基金、科技部重點研發計劃和北京理工大學培育基金的支持下完成的。

文獻鏈接:Grain-Boundary “Patches” by In Situ Conversion to Enhance Perovskite Solar Cells Stability(Adv. Mater., 2018, DOI: 10.1002/adma.201800544)。

團隊介紹:

北京理工大學陳棋教授團隊長期從事有機無機雜化及復合材料的開發與應用研究,材料廣泛應用于能源、光電等領域,具體包括太陽能電池、透明電極、傳感器、探測器等各類新型光電功能化器件,尤其是新型納米復合結構構筑、納米結構加工、光電材料制備、薄膜太陽能電池的制備及工藝開發等交叉前沿項目。

團隊近期工作:

  1. Chemical Reduction of Intrinsic Defects in Thicker Heterojunction Planar Perovskite Solar Cells https://doi.org/10.1002/adma.201606774
  2. The Emergence of the Mixed Perovskites and Their Applications as Solar Cells https://doi.org/10.1002/aenm.201700491
  3. Controllable self-induced passivation of hybrid lead iodide perovskites toward high performance solar cells Nano Lett. 2014, 7, 4158-4163.

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