中科院金屬所Science Bulletin：氧化石墨烯膜的弱還原用于改善水滲透性能

Materials_1219 5年前 (2018-07-30) 5236瀏覽

【引言】

隨著對潔凈水需求的不斷增加，先進的膜過濾技術得到了迅速發展。氧化石墨烯（GO）膜具有規則的納米級二維孔道結構，因而有望用于高效的水凈化過濾膜，近年來得到了人們的廣泛關注。然而，由于GO片層存在大量的含氧官能團，能夠與水分子產生氫鍵作用，水分子在GO膜二維孔道中傳輸時會受到氫鍵阻力，導致其水滲透性差。而且在水溶液中，水分子會與GO片層邊緣的羧基發生水合作用，帶負電荷的羧基官能團會由于靜電斥力使GO片層相互排斥，進而破壞薄膜的孔道結構，使其易于破損。因此，為了實現GO膜在過濾中的實際應用，需要對其進一步修飾以調整薄膜的孔結構和表面化學性質，進而保持其結構穩定性和改善水滲透性。本文研究了還原度對GO膜結構和分離性能的影響，所得弱還原GO膜的水通量分別是GO膜和高度還原的GO膜的4倍和104倍以上。

【成果簡介】

近日，中科院金屬所的任文才（通訊作者）等人，研究了還原度對GO膜結構和分離性能的影響。他們采用較溫和的水熱還原方法，通過調控GO分散液的水熱處理溫度或時間，實現了對GO還原度的控制。研究發現，弱還原保留了GO納米片的良好分散性和親水性。更為重要的是，弱還原不僅增加了GO納米片中sp2區域的數量，而且弱還原的GO膜在大多數區域保持了與GO膜相當的層間距。弱還原的GO膜的水通量可達56.3 Lm-2h-1bar-1，分別是GO膜和高度還原的GO膜的4倍和104倍，并且其對多種染料分子的截留率均超過了95％。此外，弱還原的GO膜在酸性和堿性環境中顯示出比GO膜更好的結構穩定性和更優異的分離性能。相關成果以“Controlling reduction degree of graphene oxide membranes for improved water permeance”為題發表在Science Bulletin 2018年第12期上。

【圖文導讀】

圖 1 GO和HTrGO（Hydrothermal reduced GO, HTrGO）分散液的表征

（a）GO納米片的SEM照片；

（b）0.1mg/ mL GO分散液的光學照片；

（c）120度水熱還原后120-HTrGO分散液的光學照片；

（d-e）GO、120-HTrGO、150-HTrGO和180-HTrGO分散液的Zeta電位圖及其UV-vis吸收光譜圖。

圖 2 GO和HTrGO納米片的化學狀態與微觀結構表征

（a）GO納米片的高分辨率C 1s XPS光譜圖；

（b）120-HTrGO納米片的高分辨率C 1s XPS光譜圖；

（c）150-HTrGO納米片的高分辨率C 1s XPS光譜圖；

（d）180-HTrGO納米片的高分辨率C 1s XPS光譜圖；

（e）GO、120-HTrGO、150-HTrGO和180-HTrGO納米片的拉曼光譜圖。

圖 3 GO和HTrGO膜的層間結構表征

（a）GO、120-HTrGO、150-HTrGO和180-HTrGO膜的XRD譜圖；

（b）GO、（c）120-HTrGO、（d）150-HTrGO和（e）180-HTrGO膜橫截面的SEM照片。

圖 4 GO和HTrGO膜的潤濕性和分離性能

（a）室溫下GO、120-HTrGO、150-HTrGO和180-HTrGO膜的接觸角圖；

（b）在純水和亞甲基藍（MB）溶液中，GO、120-HTrGO、150-HTrGO和180-HTrGO膜的水通量；

（c）不同分子尺寸、不同電荷類型的染料溶液中，120-HTrGO膜的水通量和截留率；

（d）不同膜載量的120-HTrGO膜的水通量和染料截留率；

（e）120-HTrGO膜過濾EB的UV-vis吸收光譜圖。

圖 5 GO和120-HTrGO膜在不同pH值的水溶液中的穩定性和分離性能

（a）不同pH值的水溶液中，GO（左）和120-HTrGO（右）薄膜浸泡1周后的光學照片；

（b）不同pH值的水溶液中，GO和120-HTrGO膜的水通量及其對RhB分子的截留率。

【小結】

本文采用溫和水熱處理方法實現了對GO納米片的可控還原，研究了還原度對GO膜結構和分離性能的影響。發現弱還原不僅保留了GO納米片的良好分散性和親水性，而且在增加了納米片中sp2區域數量的同時，使薄膜在大多數區域保持了GO膜的層間距。弱還原膜的水通量可達56.3 Lm-2h-1bar-1，分別是GO膜和完全還原的GO膜的4倍和104倍以上，而且對于各種染料表現出超過95％的高截留率。此外，在酸性和堿性環境中，弱還原GO膜顯示出比GO膜更好的結構穩定性和更優異的分離性能。

該工作加深了還原對GO膜結構影響的理解，為高性能GO基分離膜的設計提供了新的思路。與基于其他二維（2D）材料的薄膜（如過渡金屬硫化物和MXene的薄膜）相比，水熱還原的GO膜在化學狀態和微觀結構的調控方面具有更大的靈活性，對于滿足不同的分離應用具有重要意義。

文獻鏈接：Controlling reduction degree of graphene oxide membranes for improved water permeance（Science Bulletin, 2018, DOI: 10.1016/j.scib.2018.05.015）

本文由Science Bulletin編輯部供稿，材料牛整理編輯。

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