美國桑地亞國家實驗室J. Phys. Chem. Lett.: 通過機器學習和從頭計算預測金屬有機框架

【引言】

金屬有機框架是一種擁有可控孔徑的多孔材料，并在能量儲存和氣體分離上具有廣泛的用途。除此之外，因為金屬有機框架豐富的化學組成、可控的光電熱性質和低成本的制備，對其的研究興趣也在電子和光學器件領域發展起來，比如傳感、電熱元件和光伏器件。雖然目前對金屬有機框架的電子傳輸機理已有一定的理解，目前對金屬有機框架的電子傳輸機理更偏向于有機半導體的電子躍遷機理，而不是能帶理論。

金屬有機框架的結構主要是由于金屬中心的配位數和有機配體的結構以及對稱性決定的。通過改變金屬中心和有機配體，科學家獲得了超過20000種不同的金屬有機框架。在這么龐大數量的金屬有機框架中，尋找幾種具有傳導性能的金屬有機框架是一個很不容易的工作。

【成果簡介】

近日，美國桑地亞國家實驗室報導了通過結合機器學習和從頭計算的方法，實現快速尋找具有傳導性質的金屬有機框架。通過這個方法，作者篩選了2932中金屬有機框架，并確定其中有6種具有電子傳導性。在這六種金屬有機框架中，有五個已經在早期的文獻中被報導，但是其電子性質并未提及。這個工作的價值在于將機器學習引入到材料科學中，用于從很多潛在材料中選取有用的材料，對新材料研發有很大的意義。該成果以題為"Metallic Metal-Organic Framework Predicted by the Combination of Machine Learning Methods and Ab Initio Calculations"發表在J. Phys. Chem. Lett.上。

【圖文導讀】

圖1.?圖示機器學習模型及其工作機理

(a).基于無機數據庫的機器學習模型

(b).通過邏輯回歸、支持向量分類、神經網絡和隨機森林篩選金屬有機框架

圖2. 不同方法所獲得的判定邊界

在特定的二維空間中通過(a)邏輯回歸，(b)支持向量分類結合徑向基函數和(c)神經網絡獲得的判定邊界。X軸是平均原子數量，Y軸是每個化合物的平均數量。

圖3. 通過t-SNE算法獲得的無機和金屬有機框架二維模型

通過t-SNE算法獲得的無機和金屬有機框架二維模型。空間分布中有很大的重疊，說明利用帶隙模型結合無機數據來預測金屬有機框架是可行的。

圖4. 通過DFT驗證的六種具有傳導性的金屬有機框架和優化晶體結構

(a)?Mn₈Re₂₄C₂₄S₃₂N₂₄

(b)?Mn₈Re₂₄C₂₄Se₃₂N₂₄

(c) Mn₈Re₂₄C₂₄Te₃₂N₂₄

(d)?Co₄Hg₄C₁₆S₁₆N₁₆

(e) Cd₂C₈

(f) Mn₄Re₁₂Te₁₆C₁₂N₁₂

【小結】

在這個工作中，作者通過結合機器學習和從頭計算的方法，實現了快速尋找具有傳導性質的金屬有機框架。作者通過建立在無機數據上的機器學習模型來尋找具有傳導性的金屬有機框架，并在一系列金屬有機框架中確定其中6種具有電子傳導性。在這六種金屬有機框架中，有五個已經在早期的文獻中被報導，但是其電子性質并未提及。這個工作的價值在于將機器學習引入到材料科學中，用于從很多潛在材料中選取有用的材料，對新材料研發有很大的意義。

Metallic Metal-Organic Framework Predicted by the Combination of Machine Learning Methods and Ab Initio Calculations

(J. Phys. Chem. Lett., 2018, DOI: 10. 1021/acs.jpclett.8b01707)

本文由材料人學術組gaxy供稿，材料牛整理編輯。 ?

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