Acta Mater.: 原位表征解密壓電材料電子應變的外在/本征貢獻

【引言】

鋯鈦酸鉛(PZT)固溶體具有優異的壓電和介電性能，廣泛應用于傳感器、傳動器和電源等領域。在準同型相界(MPB)附近的復合材料中的PZT的超高電應變已成為非常重要的基本研究課題。為了更好地理解優異壓電性能背后的機理，研究人員對MPB中PZT的長程和短程結構已經進行了廣泛研究，但由于在電場應用下的原位研究相對較少，電子應變的機制仍然存在爭議。通常，場誘導的宏觀應變可以分為兩類貢獻：外在的(例如非180°疇切換、場誘導相變)和本征(例如場致壓電晶格應變)貢獻。盡管在先前的研究中報道了PZT的本征和外在貢獻，但是兩類貢獻在MPB附近組成的函數的趨勢尚不清楚，特別是對于Nb摻雜的復合材料。

【成果簡介】

近日，北卡羅來納州立大學Jacob L. Jones研究員、西安交通大學李盛濤教授(共同通訊作者)等利用高能同步輻射X射線衍射(XRD)結合面積檢測器來測量1% Nb摻雜的PbZr_xTi_1-xO₃(PZT，0.50 ≤ x ≤ 0.56)壓電陶瓷對電場的響應，并在Acta Mater.上發表了題為“Deconvolved intrinsic and extrinsic contributions to electrostrain in high performance, Nb-doped Pb(Zr_xTi_1-x)O₃ piezoceramics (0.50 ≤ x ≤ 0.56)”的研究論文。作者使用涉及基于微機械的計算和配對分布函數(PDF)分析，發現本征和外在貢獻對于實現高電子應變均非常重要。在最接近準同型相界(MPB)的組合物中，本征響應的相對貢獻增加。作者還闡明了晶體對稱性(四方和三方)、自發應變和非180°疇轉換程度的相互依賴性，并觀察到場誘導晶格應變中的取向依賴性并歸因于外在效應，即疇轉換和晶格應變之間的晶間相互作用。最后，PDF表明極化矢量的連續旋轉由于壓電變形而發生在四方相樣品中，在MPB附近的復合物中最明顯，但在三方相樣品中未觀察到。

【圖文簡介】
圖1 實驗裝置示意圖

a) 實驗裝置示意圖；
b) 將二維區域檢測器圖像劃分為扇區。

圖2 材料的晶體結構表征

不同組分PZT 材料的零場XRD圖譜。

圖3 體積分數隨平行于場方向的介電強度的變化

不同組分交換疇的體積分數隨平行于場方向的介電強度的變化。對于四方相樣品，hkl為002，對于三方相樣品，hkl為111。

圖4 不同材料非180°疇交換的取向依賴性

a) MPB附近的四方相組分PZT 53/47的非180°疇交換的取向依賴性；
b) MPB附近的三方相組分PZT 54/46的非180°疇交換的取向依賴性。

圖5 PZT樣品的取向依賴場誘導晶格應變(1)

a) 不同組成四方相PZT樣品的取向依賴場誘導晶格應變；
b) 不同組成三方相PZT樣品的取向依賴場誘導晶格應變。

圖6 PZT樣品的取向依賴場誘導晶格應變(2)

a) 場釋放過程中PZT 53/47樣品的取向依賴場誘導晶格應變；
b) 場釋放過程中PZT 54/46樣品的取向依賴場誘導晶格應變。

圖7 不同組分PZT樣品的本征和外在貢獻計算

a) 不同組分PZT材料外在應變貢獻計算；
b) 不同組分PZT材料本征應變貢獻計算。

圖8 不同組分PZT材料外在/本征應變貢獻比較

不同組分PZT材料在最強電場E=5 kV/mm的外在/本征應變貢獻比較，其中絕對貢獻顯示于y軸，每一組分的相對貢獻以百分比顯示。

圖9 PZT材料殘余應變隨組分的變化

殘余應變隨組分的變化，包括宏觀測量數據以及由衍射數據計算所得數據。

圖10 PZT材料的原位PDFs曲線(1)

a) PZT 50/50平行于場方向的原位PDFs曲線(其中黑色、紅色和藍色實線分別為未極化、場強最大E=5 kV/mm、極化后樣品的PDFs曲線，下同)；
b) PZT 52/48平行于場方向的原位PDFs曲線；
c) PZT 53/47平行于場方向的原位PDFs曲線；
d) PZT 54/46平行于場方向的原位PDFs曲線；
e) PZT 56/44平行于場方向的原位PDFs曲線。

圖11 四方相PZT樣品的極化旋轉

四方相PZT樣品極化旋轉的示意圖。

圖12 PZT材料的原位PDFs曲線(2)

a) PZT 54/46與場方向呈50°角的原位PDFs曲線(其中黑色、紅色和藍色實線分別為未極化、場強最大E=5 kV/mm、極化后樣品的PDFs曲線，下同)
b) PZT 56/44與場方向呈50°角的原位PDFs曲線。

【小結】

綜上所述，作者研究了在整個MPB(從四方相到三方相)中具有不同組成的Nb摻雜PZT中對電子應變的本征和外在貢獻，揭示了場誘導的本征和外在應變幾乎同等地對宏觀應變起作用并且彼此偶聯。相對本征貢獻在MPB附近的組合物中更高，而相對外在貢獻在遠離MPB的組合物中增加。該研究定量地解釋了對主要壓電系統的電應變的本征和外在貢獻，這些基本原理可以應用于其他MPB系統的設計中。

文獻鏈接：Deconvolved intrinsic and extrinsic contributions to electrostrain in high performance, Nb-doped Pb(Zr_xTi_1-x)O₃ piezoceramics (0.50 ≤ x ≤ 0.56) (Acta Mater., 2018, DOI: 10.1016/j.actamat.2018.08.006)

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