ACS Nano：AuxAg1–x納米顆粒摻雜調制PbSe納米晶中的電荷傳輸性能

【引言】

納米晶是一類新奇的材料，它的物理性質可通過納米晶的選擇以及顆粒間耦合的強度進行調控。可以將納米晶看作是“人造原子”，來和由原子組成的凝聚態物質相類比。和原子摻雜類比，對半導電性的納米晶摻雜（納米晶），會劇烈改變其電子性能。通過調整組成單元的尺寸、形狀和組成，從而提高人造結構的復雜度，設計出具有目標性能的材料。

【成果簡介】

近日，美國賓夕法尼亞大學的Christopher B. Murray教授團隊在ACS Nano上發表了題為“Charge Transport Modulation in PbSe Nanocrystal Solids by AuxAg1?x Nanoparticle Doping”的文章。該工作用一系列Au_xAg_1–x合金納米顆粒對PbSe納米晶固體進行摻雜。溫度相關的電導率與Seebeck系數測量、室溫霍爾效應測量結合，表明金屬納米顆粒的加入既調控了載流子密度，又引入了電荷傳輸的能壘。這些研究說明有電荷載流子從金屬納米顆粒進入了PbSe納米晶基體中。通過改變Au:Ag比值，對摻雜的Au_xAg_1–x納米顆粒進行寬范圍調制，可以調節納米晶固體中的電荷載流子密度和電荷傳輸動力學。這一摻雜策略引入金屬納米顆粒利用能量濾波效應，對熱電性應用具有重要意義。

【圖文導讀】

圖1：用金屬納米顆粒向半導體納米晶固體摻雜的示意圖。

圖2：Au_xAg_1–x納米顆粒和PbSe納米晶結構單元的表征。

(a) TEM；

(b)小角X射線衍射；

(c)STEM-EDS元素分布；

(d)UV-vis消光光譜；

(e)循環伏安測量。

圖3：顯微形貌分析。

(a)滴鑄PbSe-Au單層樣品的TEM圖像；

(b)滴鑄PbSe-Au單層樣品的HRTEM圖像；

(c) (b)圖中PbSe納米晶的快速傅里葉變換；

(d) (b)圖中Au納米顆粒的快速傅里葉變換；

(e) 7%Au3Ag2納米顆粒摻雜PbSe納米晶的HAADF-STEM圖像，較亮的區域標記的是金屬摻雜物；

(f)&(g) 離心澆鑄的納米晶薄膜在SCN-配體交換后的低&高分辨SEM圖像；

(h)? (f)圖的快速傅里葉變換。

圖4：PbSe納米晶固體的勢能圖景示意圖和Ag或Au納米顆粒與PbSe納米晶基體之間的能帶排列。

圖5：摻雜和未摻雜的PbSe納米晶固體的Seebeck常數(a)和電導(b)的溫度依賴關系。

圖6：通過霍爾效應測量確定，摻雜和未摻雜的PbSe納米晶固體在室溫下的電阻率、遷移率和空穴密度。

【小結】

總的來說，文章研究了一系列Au_xAg_1-x納米顆粒摻雜的PbSe納米晶固體，納米晶固體的摻雜和原子摻雜有著明顯類似性。納米晶摻雜考慮到了載流子密度和態密度的修正，從而可以大范圍調控電子傳輸性能。此外，納米晶層級的摻雜比原子摻雜更為復雜，對電子性能可以更精確地控制。作者通過將Au_xAg_1-x合金納米顆粒作為摻雜物，精確調控Au:Ag的比值，可以精準控制摻雜PbSe納米晶的載流子密度和電荷傳輸動力學。這對于基于能量過濾效應的下一代熱電材料的開發有著重要價值。結合其他控制納米晶電子性能的手段，納米晶摻雜可提供更寬調控范圍的基于納米晶的電子材料及裝置。

文獻鏈接：Charge Transport Modulation in PbSe Nanocrystal Solids by AuxAg1–xNanoparticle Doping（ACS Nano,2018,DOI: 10.1021/acsnano.8b03112）

本文由材料人計算材料組Isobel供稿，材料牛整理編輯。

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