Michele Parrinello近期PRL：深度學習MetaD方法研究硅的液態結構和晶體形核

【引言】

硅是一種在基礎研究和工業應用中都很重要的元素，固態硅是四價的半導體，而由于共價鍵的存在，在結構松散排布的時候會形成金屬液體，這種共價鍵和金屬鍵相互競爭的行為很難用有效的勢函數來模擬，因此研究硅的結晶過程仍是一個極具挑戰性的課題。ab initio分子動力學方法提出之初， Car-Parrinello方法的發展有助于深入研究熔化機制，可以表示液體是如何進行成鍵和斷鍵從而引發異常行為。此后，很多研究都是針對固態和液態硅的性質展開的。從第一性原理角度出發描述硅的結晶行為仍然是一個重要挑戰。

【成果簡介】

近日，瑞士蘇黎世聯邦理工學院（ETH Zürich）、新材料計算設計研發國家中心的Michele Parrinello教授（通訊作者）在Physical Review Letters上發表最新研究成果“Silicon Liquid Structure and Crystal Nucleation from Ab Initio Deep Metadynamics”。形核是小概率事件，時間尺度遠大于ab initio分子動力學可達到的程度。為解決這一問題，作者基于使用經典勢函數進行MetaD(metadynamics)所生成的一系列數據，訓練了一個深度學習網絡勢函數，文中對如何有效地為感興趣的過程收集相關數據作了說明。為有效率地驅動結晶過程，作者引入了一種基于Debye結構因子的集體變量，從而將長程序信息編碼進局域變量，局域變量更適合用來描述形核動力學。此外，為更好地描述硅相圖中的復雜成鍵形式，作者選用SCAN交換關聯函數來計算參考能量值。最后，該工作在密度泛函理論和實驗數據的精度上重現了自由能表面。作者還研究了形核過程的早期階段，揭示了形核機制的特征。

【圖文導讀】

圖1：液相和固相的局域結構因子S_i(q₁)分布。內插圖為截斷半徑為8?的Debye結構因子。

圖2：溫度為1700K時，MetaD模擬得到的構型分布隨結構因子第一峰強度變化的函數關系。

圖3：在熔點附近的不同溫度下，Gibbs自由能隨結構因子第一峰強度變化的函數關系。

圖4：使用DeePMD勢函數在1700K進行MetaD模擬所得最大團簇的快照。

【小結】

此篇工作中，呈現了如何使用MetaD這一有效工具來選取相關構型訓練基于神經網絡的勢函數，來研究小概率事件。這一方法可應用于凝聚態體系，也可用于反應事件和生物物理系統中，后者的訓練集可能更難設計，需要更為標準的方法。此外，文章呈現了如何將結構因子給定的長程序信息編碼進局域變量，用于有效率地驅動形核過程，這為研究溶液中形核行為提供了一個極具潛力的方案。

文獻鏈接：Silicon Liquid Structure and Crystal Nucleation from Ab Initio Deep Metadynamics（Phys. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.121.265701）

本文由材料人計算材料組Isobel供稿，材料牛整理編輯。

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