東京大學&東京工業大學Nature：弱拓撲絕緣態在實驗中首次被驗證

【引言】

過去十年中，拓撲材料的重大突破，都是由Z₂型拓撲絕緣體引發的。Z₂型拓撲絕緣體是一種內部絕緣但允許電子在其表面流動的材料。在三維空間中，拓撲絕緣體分為強弱兩種，強拓撲絕緣體很快被實驗所證實。相比之下，弱拓撲絕緣體（WTI）到目前為止還沒有得到實驗驗證，因為拓撲表面狀態只出現在特定的側端面上，通常在真實的三維晶體中是無法檢測到的。
【成果簡介】

近日，東京大學Takeshi Kondo和東京工業大學T. Sasagawa團隊（共同通訊作者）合作，從實驗上證明了碘化鉍（β-Bi₄I₄）中WTI態的存在。值得注意的是，這種晶體通過范德華力堆疊，具有明顯的自然劈裂的上端面和側端面，這對實驗上實現WTI態十分有利。作為WTI態的一個確定標志，在側端面（100）發現準一維狄拉克拓撲表面態，而在上端面（001）面沒有發現拓撲表面態。此外，進一步發現在接近室溫下，從β相到α相的晶體轉變驅動了從非平凡的WTI到普通絕緣體的拓撲相變。弱拓撲相可以被看作是三維堆積方向上的量子自旋霍爾（QSH）絕緣體，將為高度定向的和密集的自旋電流技術奠定基礎。相關研究成果以“A weak topological insulator state in quasi-one-dimensional bismuth iodide”為題發表在Nature上。

【圖文導讀】

圖一、α-Bi₄I₄和β-Bi₄I₄的晶體結構、傳遞和能帶拓撲計算

（a，b）從沿b軸的鏈方向看α相（a）和β相（b）的晶體結構；

（c，d）晶體電阻率沿鏈方向（ρ_b）隨溫度的變化關系，在（d）中，晶體溫度以3K/ min的速率緩慢變化，觀察到了滯后現象，揭示了α-Bi₄I₄和β-Bi₄I₄之間的相變；

（e） 展示Brillouin區域的β相的表面，顯示了文中討論的點和軸；

（f）通過廣義梯度近似（GGA；灰色）和GGA加上修正的Becke-Johnson交換勢（mBJ；綠色）獲得的無自旋軌道耦合（SOC）的β相的DFT計算；

（g）包含SOC的β相的反轉。紅色圓和藍色圓分別標記M和L點處體帶的偶平度(Ag，對應于波函數的不可約)和奇平度(B_u)。通過改變mBJ中的參數來調整間隙大小。Ni代表普通絕緣子；

（h-k）實際空間中β-Bi₄I₄的TSS示意圖及其在WTI相（h，i）和STI相（j，k）的倒易空間中的能帶色散關系。

（l-o）計算了WTI相(l，m)和STI相(n，o)沿不同的高對稱線(e中的紅色和黃色雙頭箭頭)在側面(100)上的TSS色散。顏色比例表示為曲面計算的光譜權重。

圖二、β-Bi₄I₄的兩個裂解面（a）β-Bi₄I₄樣品的典型(近似)尺寸；

（b）裂解表面的掃描電鏡和激光顯微圖像（c），黑色圓圈表示在我們在角分辨光電子能譜（ARPES）實驗中使用的激光光斑的典型大小（圖3）；

（d）裂解后β-Bi₄I₄晶體在ARPES實驗中的GISAXS測量，樣品的鏈方向（b軸）與入射X射線平行排列，與β-Bi₄I₄的（001）面和（100）面之間的夾角一致，裂解樣品的幅度和平面上產生的兩個強X射線反射相距約72°。

圖三、通過激光-ARPES測量α-Bi₄I₄和β-Bi₄I₄的實驗能帶結構（a）激光ARPES的幾何實驗圖像，收集了不同發射角度的光電子，θ相對于上端面（001）；

（b，c）分別表示在費米能E_f中α-Bi₄I₄和β-Bi₄I₄的光電子強度分布，強度集中在40meV內，黑色和紅色虛線表示在Brillouin區域上端（001）面和側端（100）面；

（d-m）在不同θ值下，α相（d-g）和β相（h-m）的APRES帶狀圖，在（f）中，發現α相價帶中的雙層分裂與密度泛函理論計算是一致的，在（j）中未觀察到β相，L和m表示沿(100)面Brillouin區域的Z^-點（c中的黃色箭頭）和Γ^-點（c中的紅色箭頭）切割的高對稱線的ARPES帶映射；

（n）在θ=49°時，（100）面內自旋分量（即z自旋分量）的自旋分辨光電子強度和對應的自旋極化（P_z）（o）。測量的K_y點由（I）中的紅色標記指示。上自旋強度（I_up）和下自旋強度（I_down）（或極化）分別用紅色和藍色標記表示。

圖四、Hv=85eV時β-Bi₄I₄的表面選擇性納米ARPES（a）表面選擇性納米ARPES在β-Bi₄I₄的側端面（100）的幾何示意圖；

（b）左側，由光學顯微鏡拍攝的被測樣品實物圖像，中間，光電發射強度圖，右側，放大圖像，白色圓圈表示進行表面選擇性ARPES實驗的位置；

（c）表面選擇性納米ARPES在（001）面的幾何示意圖；

（d，e）分別表示在費米能E_f在側面和頂部的光電子強度分布，強度集中在100meV內，沒有樣品旋轉的情況下，并利用光電分析儀的電子偏轉器的特性進行收集，（100）面紅色虛線表示（d）和（001）面黑色虛線表示（e）；

（f-i）在（100）面的Γ^-和Z^-點處的E_f值處的ARPES帶映射和動量分布曲線（MDCs）（藍色曲線）；（f）和（h）中的黑色虛線是擬合MDCs中兩個峰結構的Lorentzian曲線，它們的峰值位置由（f）和（h）中的紅條表示；

（j，k）在（001）面Γ^-點的ARPES圖像（j）和在E_f處的MDCs（k）。

【小結】

在作者看來，弱拓撲絕緣體可能具有幾種不同的科學技術含義。這一弱拓撲絕緣態被認為與QSH絕緣體在三維上類似，其可以在三維晶體的寬側表面上產生高度定向的自旋電流，這一發現有助于促進對奇異量子現象的進一步研究。此外，Bi₄I₄具有出色的功能，通過選擇拓撲或非拓撲晶相，可以將自旋電流的出現控制在室溫附近，從而可能會導致新型自旋電子技術的出現。

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文獻鏈接：“A weak topological insulator state in quasi-one-dimensional bismuth iodide”(Nature.?DOI:10.1038/s41586-019-0927-7)

本文由材料人編輯部學術組CYM編譯供稿，材料牛整理編輯。

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