ACS NANO：韓國成均館大學在垂直堆疊異質結構同時觀測到正trion和負trion

多種的過渡金屬和硫族元素可以組合出多種層狀過渡金屬硫化物（LTMDs），它是十分有趣的二維（2D）電子系統，表現出多種物理性質。這些二維系統的物理特性工程應用正在進一步擴大，通過堆疊不同種類的單層LTMDs形成異質結構。由于限制在單層LTMDs中的電荷載體之間的強烈庫侖相互作用，單層LTMDs的光學特性主要由激子支配，這也導致被稱作trion的帶電激子的形成。當有一種電荷過量時，將會導致兩個空穴（電子）和一個電子（空穴）組成正（負）trion。到目前為止，trion的狀態控制如在LTMDs中trion的數量控制大多已經在MoS2, MoSe2, WS2和WSe2等單層LRMDs中進行。然而，在異質結構中的trion狀態工程一直都沒有積極的探索。目前只有MoSe2/ WS2雙層異質結構顯示了負trion的出現，這是由于異質堆疊雙層結構中電子從MoSe2到WS2的轉移。

本文報告了室溫下垂直堆疊MoSe2/MoS2異質結構中同時觀察到了正trion和負trion。利用空間分辨PL和拉曼光譜和成像，利用異質堆疊單層MoSe2和單層MoS2單層MoSe2中的trion極性可以從負改變為正。文章還證明通過在單層MoSe2和MoS2之間插入單層六方氮化硼（HBN）會導致其PL輻射九倍于單層MoSe2，這是因為其改變了堆疊單層MoS2和單層MoSe2結構中電荷轉移的范圍。

圖文導讀：

圖一

（a）異質堆疊區域和單層MoSe2以及單層MoS2區域的綜合PL強度分布圖。在圖像中亮度對比代表更高的發光強度。

（b）與中性A激子峰(A0)、trion峰(A+ or A?)和B激子峰（B）擬合的單層MoSe2、單層MoS2和HB區域的去卷積PL譜。單層MoSe2和單層MoS2的PL峰位用虛線標出，以顯示HB區域PL峰的紅移。

（c）多個HB地區的綜合PL強度分布圖。

（d）圖（a）顯示的相同區域的PL峰位置圖。所有的比例尺是5μm。

圖二

(a)HB中顯示電子（空穴）從MoSe2（MoS2）轉移到MoS2（MoSe2）的能帶排列示意圖。

(b)單層MoSe2、單層MoS2和HB區域代表性的吸收光譜。插圖示出了HB區域和單層區域的吸收強度圖像。吸收光譜沒有標準化可直接進行強度對比。單層MoSe2和單層MoS2的吸收光譜之和（MoSe2+MoS2）用于對比。單層MoS2的A激子峰位置用虛線標出，顯示出HB區域的A激子峰位置的紅移。

(c)單層MoSe2和單層MoS2和HB區域具有代表性的拉曼光譜。插圖顯示了MoSe2 and MoS2的拉曼A1g峰位置與局部峰值位置對比的圖像。HB區域的MoS2和MoSe2的A1g峰相比對它們獨立存在時分別發生了紅移和輕微的藍移。插圖的比例尺為5 μm。

圖三

（a）不同柵極偏置電壓下的HB區域的PL光譜。歸一化的MoSe2和MoS2區域的PL光譜在不同的面板上顯示。

（b）HB區域的MoSe2和MoS2的作為的柵極偏置電壓的函數的PL峰值位置圖像。

（c）不同的柵極偏置電壓下單層MoSe2的PL光譜。注意這里隨柵極偏置增加PL峰的逐漸紅移，與HB區域中MoSe2的PL峰行為相反。

圖四

（a）MoSe2 (左面板) and MoS2 (右面板)的光譜峰值的歸一化解卷積PL譜，這是從我們制備的樣品的HB區域獲得的。

（b）在HB區域每個激子復合的峰值位置作為激發激光功率的函數，包括中性激子（A0），trions（A+或A?），和雙激子（AA）。

（c）每個激子復合的輻射強度與激發激光功率的關系曲線。色線是電源適用于為A0，峰的積分強度+，和AA，和斜坡（M值）進行擬合值數字的力量。彩色線條是按冪指數擬合A0，A +和AA的峰值的積分強度，斜坡（m值）是擬合的冪指數值。

圖五

（a）單層的MoSe2/ MoS2的HB區域和MoSe2/ h-BNs / MoS2的HM區域的PL強度圖。該插圖是單層hBNs插入單層MoSe2和單層MoS2之間形成HMs的示意圖。比例尺為5 μm。

（b）單層MoS2、單層MoSe2、HB區域和HM1（1 h-BN）區域和HM2 (2 h-BN)區域的的代表性的PL光譜。垂直的虛線表示單層MoSe2的A激子PL峰值位置。

（c）從HB和HM1獲得的有代表性的吸收光譜。單層MoSe2和單層MoS2的吸收光譜的總和（MoSe2 + MoS2）展示出來用于對比。垂直的虛線表示的單層MoS2吸收譜線中的A激子吸收峰的峰值位置。

圖六

（a）MoSe2/MoS2的HB區域的隨溫度從77K變化到300 K的PL譜彩圖。

（b）不同溫度下的MoSe2/MoS2的HB區域獲得的代表性的PL光譜。

（c）在A激子PL縫制的發射強度隨激發激光功率的圖像。

（d）MoSe2/MoS2的HB區域隨溫度變化的激子PL峰值位置的曲線。曲線顯示了使用Varshni經驗公式進行擬合的結果。

文獻鏈接：
Simultaneous Hosting of Positive and Negative Trions and the Enhanced Direct Band Emission in MoSe2/MoS2 Heterostacked Multilayers（2016，ACS NANO, DOI: 10.1021/acsnano.6b02213 ）

本文由材料人電子電工材料學習小組天行健供稿，材料牛編輯整理。

如果你對電子材料感興趣，愿意與電子電工領域人才交流，并且想及時掌握電子材料研究學術動態并深入剖析行業現狀，請加入材料人電子電工材料學習小組（加入方式：點我報名或者申請加入我們學習小組QQ群：482842474)。