吳宇平和付麗君AEM:一種可規模生產的低成本硫氮雙摻雜硬炭作為高性能鉀離子電池的負極材料

【前言】

在鉀離子電池負極材料中，炭具有成本低、環境友好等優點，具有廣闊的應用前景。但由于其存儲容量相對較低，且動力學較慢，阻礙了其實際應用。本文以低成本的硫和聚丙烯腈為前驅體，通過簡單的熱解工藝制備了一種有望大規模生產的硫氮雙摻雜硬炭,它具有分層結構、豐富的缺陷和官能團，該材料具有高可逆鉀存儲容量和優異的倍率性能。特別是, 0.1 A g^-1下500圈循環容量為213.7 mA h g^-1，3 A g^-11200圈循環容量保留在144.9 mA h g^-1,高的可逆容量展示了在低、高速率下都具有非凡的循環穩定性。結構和動力學研究表明，雙摻雜增強了鉀的擴散和存儲，有利于形成分層結構、引入缺陷和生成更多的石墨和吡啶N位點，這種簡便、可擴展的熱解策略可以有效地實現炭的分層結構設計和雜原子摻雜，從而獲得優異的儲鉀性能。

【成果簡介】

最近，南京工業大學吳宇平教授和付麗君教授領導的科研團隊在國際知名期刊Advanced Energy Materials上發表了題為A Large Scalable and Low-Cost Sulfur/Nitrogen Dual-Doped Hard Carbon as the Negative Electrode Material for High-Performance Potassium-Ion Batteries的文章。在這項工作中，報道了一種以低成本聚丙烯腈和硫為前驅體，采用簡易熱解法制備的硫氮雙摻雜硬炭材料(SNHC)。低成本的前驅體和簡便的合成將有利于SNHC的大規模生產。得到的SNHC具有豐富的缺陷位點、官能團和分級的微/中孔結構。在電流密度為0.1 A g^-1的情況下，它的鉀化容量高達293.8 mA h g^-1，并且具有優異的倍率性能。此外，SNHC對于在低速率和高速率下循環的KIBs是高度穩定的，在3 A g^-1的高電流密度下，1200圈循環后鉀化容量仍在144.9 mA h g ^-1以上，并且對儲鉀的動力學進行了研究。

【圖文導讀】

圖1.所得硬炭材料的制備及形貌表征。

a) SNHC合成過程示意圖；b) CPAN和c,d) SNHC的SEM圖像; e) SNHC透射電鏡圖像; f) SNHC和g) CPAN的HRTEM圖像。

圖2. SNHC和CPAN的結構表征。

CPAN和SNHC的a) XRD光譜、b)拉曼光譜、c)氮氣吸脫附曲線、d)孔徑分布圖、e)N 1s的XPS光譜，f)SNHC的S 2p的XPS光譜。

圖3：SNHC和CPAN的鉀儲存性能表征

a)SNHC在 0.1 A g^-1下的充放電曲線和b)對應的dQ/dV曲線；c) SNHC和CPAN的0.1 A g^-1下的循環性能圖；d)SNHC與文獻報道的材料的倍率性能的對比圖；e) SNHC和CPAN在不同速率下的性能比較；f) SNHC在3 A g^-1下的循環性能圖。

圖4. SNHC和CPAN在鉀離子電池中的動力學分析

a)和d) SNHC和CPAN在0.2~10mV s^-1不同掃描速率的CV曲線；b)和e) SNHC和CPAN在0.5 mV s^-1時電荷存儲的電容貢獻；c)和f)兩種材料在不同掃描速率下的電容和擴散的貢獻率；g)放電/充電過程的GITT曲線(插圖展示了相應的擴散系數K)；f) SNHC的KIBs電容性和塊體儲能示意圖。

【結論】

綜上所述，以低成本的硫和聚丙烯腈為前驅物，采用簡便的熱解工藝制備了SNHC，且易于規模化。在S/N雙摻雜后，SNHC呈現出豐富的缺陷和活性位點的分層結構，有利于鉀的擴散，使SNHC電極具有優異的儲鉀性能，包括高容量和優異的倍率性能。動力學研究表明，與CPAN相比，電容性容量和法拉第電荷存儲都對SNHC和CPAN的容量有貢獻，SNHC具有更高的電容性貢獻和更大的鉀擴散系數。研究表明，采用分層結構設計和熱解法摻雜雜原子是提高鉀離子電池和下一代儲能系統炭基負極材料的一種高效、大規模的可擴展策略。

文獻鏈接

A Large Scalable and Low-Cost Sulfur/Nitrogen Dual-Doped Hard Carbon as the Negative Electrode Material for High-Performance Potassium-Ion Batteries

本文由材料人編輯luna編譯供稿，材料牛整理編輯。

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