Adv. Funct. Mater. 綜述：二維過渡貴金屬硫族化合物的研究進展

金也 4年前 (2019-10-14) 8771瀏覽

【引言】

二維過渡金屬硫族化合物（TMDs）受到研究者的追捧，主要是因為以下三個優點：

  1. 弱范德瓦爾斯相互作用和表面懸空鍵的缺乏使異質結的構建變得容易，從而消除了嚴格的熱和晶格匹配要求。
  2. 一些單層TMDS中的反轉對稱性缺失和自旋-軌道耦合為研究能谷電子學和制造自旋電子器件提供了一個新的平臺。
  3. 一些TMDs（例如，2H MoS2，2H WSe2）隨著層數減少到單層，表現出間接帶隙到直接帶隙的躍遷，這可以應用于各種光電領域，例如光電探測器、光伏器件和發光器件。

近年來，貴金屬TMDS（NTMDs）作為新的2D材料被重新引入，顯示出許多優異的特性，包括寬的可調帶隙、較高的載流子遷移率、各向異性和超高的空氣穩定性。與大多數d軌道電子較少的TMDs不同，NTMDs的d軌道幾乎被完全占據，層間硫族元素原子的Pz軌道高度雜化，導致強的層依賴性和層間相互作用。例如，PtS2被預測具有0.25-1.6 eV的層依賴性帶隙，橋接了石墨烯和大多數具有大間隙的TMDs之間的帶隙。此外，基于PtS2、PtSe2和PdSe2場效應晶體管（FET）的遷移率被證明至少達到200 cm2 V-1s-1大于大多數其它TMDs。此外，NTMDs具有很高的空氣穩定性，例如，經過5個月的空氣暴露后，PtSe2場效應管的性能幾乎保持不變。特別地，PdS2和PdSe2具有新穎的折疊的五邊形結構，表現出非常有趣的各向異性，這可能帶來更多有趣的物理現象和應用。PtTe2和PdTe2是II型狄拉克費米子，為研究與拓撲相變和手性異常有關的新型傳輸提供了良好的平臺。

【成果簡介】

近日，華中科技大學翟天佑教授課題組對NTMDs的研究進展進行了綜述匯總，并且以題為“Recent Progress on 2D Noble-Transition-Metal Dichalcogenides”發表在Adv. Funct. Mater.上。

【圖文簡介】

本文重點介紹PtS2, PtSe2, PdS2, PdSe2, PtTe2, and PdTe2等二維NTMDs的最新研究進展。首先對2D NTMDS的結構及其轉變進行了簡要的綜述。然后，綜述了近年來它們的制備方法的一些進展，包括機械剝離、化學氣相沉積（CVD）、分子束外延（MBE），以及所制備的2D NTMDs作為場效應晶體管、光電探測器、催化和傳感器的高性能候選材料的性能。最后，回顧了這些新興的2D NTMDS存在的挑戰和未來的前景。

圖1 二維 NTMDs的晶體結構

圖2 二維NTMDs的各向異性光學和振動特性

圖3 二維NTMDs的相轉變

圖4 二維NTMDs的電子結構

圖5 二維NTMDs的單晶生長和機械剝落

圖6二維NTMDs的化學氣相沉積

圖7 典型的二維NTMDs的層相關室溫遷移率

圖8 二維NTMDs場效應晶體管

圖9二維NTMDs光電探測器

圖10 二維NTMDs催化

圖11 二維NTMDs傳感器

【小結】

近年來，新興的具有豐富的d軌道電子的2D NTMDs，表現出值得注意的本征性質，如極強的層間電子雜化，褶皺的五邊形結構，多樣的相轉變，以及超高的遷移率和空氣穩定性。本文綜述了2D NTMDs近年來的研究進展，包括結構表征（晶體結構、電子結構、光學振動和多種相轉變）、制備方法（CVD和機械剝離）以及潛在的應用（場效應晶體管、光電探測器、催化和傳感器），這表明它們的多用途和可調制的特性，以及在下一代納米電子學中的廣泛應用。然而，盡管2D NTMDs的發展非常迅速，但它目前仍然處于起步階段并存在許多挑戰。文中列出了研究者對這個蓬勃發展的領域中的關鍵挑戰和一些潛在研究方向的看法，具體如下：

  1. 結合2D NTMDs的不同的二元相、豐富的電學相（金屬相、半導體相和超導相）和多種晶相（2H、1T和黃鐵礦），并深入了解其具有多種控制因素的相變機理，更多關于二維NTMDs的新相可能在實驗上被證明并用來進一步探索其可控相變工程。
  2. 二維PdS2晶體在理論上被證明是應用于FET的理想溝道材料，但是由于材料制備的局限性，仍然缺乏PdS2的相關電學研究。此外，理論計算具有寬的可調帶隙、高吸收系數和相對高的遷移率的一些動力學穩定的新型NTMDs，例如Pd2Se3和PtSSe，在光電子和光催化領域具有很大的潛力，應該被進一步研究。
  3. 由于2D NTMDs具有非常強的層相關電學性能，因此需要進一步開發CVD方法來精確地控制高質量NTMDs納米片的厚度和尺寸，這是更好地調制其電學和光電性能的先決條件。此外，基于二維NTMDS的橫向和垂直異質結構的原位CVD生長應得到解決，這相比機械轉移的異質結可能帶來一些新的物理性質。此外，為了滿足工業化的需要，仍需要探索一些有效的合成方法，如液相合成法，以合成大量的原子級別均勻的NTMDs。
  4. 用于邏輯電路器件和催化的NTMDs的可控摻雜仍然是一個難題。設計新的摻雜途徑來控制缺陷密度和p型與n型轉變也是重要且具有挑戰性的問題。
  5. 基于二維NTMDs豐富的電學相變，探索通過開發各種同質結來降低接觸電阻并進一步改善室溫載流子遷移率仍具有重要的意義。
  6. 在偏振光學研究時，應進一步確認與PdS2和PdSe2的厚度和激發波長相關的偏振拉曼因子，并開發新的有效手段來增強其在平面內的各向異性，如異質結的構建和柵壓調制。

文獻鏈接：Recent Progress on 2D Noble-Transition-Metal Dichalcogenides, 2019, Adv. Funct. Mater., DOI: 10.1002/adfm.201904932.

翟天佑，華中科技大學二級教授，材料成形與模具技術國家重點實驗室副主任，國家杰出青年基金獲得者，科技部中青年科技創新領軍人才，全球高被引科學家，英國皇家化學會會士，國家優秀青年基金獲得者，湖北省創新群體負責人，曾獲國家自然科學二等獎，中國化學會青年化學獎和湖北青年五四獎章。

2003 年本科畢業于鄭州大學化學系，2008 年博士畢業于中國科學院化學研究所，師從姚建年院士。2008-2012 年在日本物質材料研究機構先后任 JSPS 博士后(合作導師 Yoshio Bando 教授)和 ICYS 研究員。主要從事二維材料與光電器件方面的研究，以第一或通訊作者身份在 Chem. Soc. Rev. (3), Prog. Mater. Sci. (2), Adv. Mater. (20), Angew. Chem. Int. Ed. (3), JACS (2), Nat. Commun. (3), Adv. Funct. Mater. (27), ACS Nano (6) 等期刊上發表論文 180 余篇。所有論文被 SCI 期刊引用 13300 余次，H 因子 61。主持編纂英文專著 1 本，受邀撰寫兩本專著中的 5 章；申請中國和日本專利 15 項，授權 6 項。擔任《InfoMat》和《Frontiers in Chemistry》副主編，《科學通報》、《高等學校化學學報》、《無機化學學報》和《無機材料學報》編委。

團隊網址：zml.mat.hust.edu.cn

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