Berkeley Lab最新Nature：具有離子溶劑籠的聚合物膜的多樣性合成

【引言】

多樣性合成（DOS）在小分子庫中引入骨架多樣性，以加速識別與目標宿主結合的小分子。反過來說，如果有合成工具可以構建負空間，例如，在微孔材料中，孔的尺寸只需略大于被封裝的客體，則可加快對特定分子物種的合適宿主的識別。原則上，這可以根據微孔材料的自由體積的拓撲結構，其顯示的化學功能的類型和其他多樣性的考慮。雖然框架化學為不連續的微孔固體（如由微孔有機籠、金屬-有機多面體、共價有機框架和金屬-有機框架組成的顆粒）的建庫提供了機會，但缺乏針對非晶微孔聚合物及其薄膜中FVE的結構和拓撲的類似方法。因此，確定具有適當結構的FVEs的微孔聚合物膜仍然是一個艱巨的挑戰，這些FVEs具有分析特定的相互作用和網絡結構，可能使膜的傳輸特性適合于特定的應用。

【成果簡介】

今日，在美國勞倫斯伯克利國家實驗室Brett A. Helms教授（通訊作者）團隊等人帶領下，報道了一種微孔聚合物膜的多樣性合成策略，以識別具有FVEs的候選材料作為鋰離子（Li⁺）的溶劑籠。這種策略包括通過Mannich反應使雙(鄰苯二酚)單體多樣化，從而在FVEs中引入配位Li⁺，將FVEs連網到不同孔結構的拓撲增強聚合反應以及多樣化的孔形狀和介電性能的聚合物反應中。具有離子溶劑籠的候選膜比控制膜具有更高的離子電導率和更高的陽離子轉移數，其中FVEs具有特異性，表明可以克服膜滲透性和離子遷移選擇性的常規界限。研究還表明，以Li⁺固體溶劑籠的PIMs在高壓金屬鋰電池中作為負極-電解質中間層時，可以促進金屬鋰的均勻電鍍和剝離，這對電池的壽命和安全性非常重要。相關成果以題為“Diversity-oriented synthesis of polymer membranes with ion solvation cages”發表在了Nature。

【圖文導讀】

圖1?帶離子溶劑籠的PIMs的DOS

圖2 DOS PIM庫中的結構-傳輸關系

圖3 PIM中Li⁺溶劑化籠的分子結構以及籠間Li⁺遷移的自由能分析

圖4 鋰金屬電池的電化學和結構表征

文獻鏈接：Diversity-oriented synthesis of polymer membranes with ion solvation cages（Nature，2021，DOI:10.1038/s41586-021-03377-7）

本文由木文韜翻譯，材料牛整理編輯。

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