加州大學最新Science：抑制單層半導體中所有激子密度下的非輻射衰變

木文韜 2年前 (2021-07-23) 5340瀏覽

【引言】

過渡金屬二硫屬化物（TMDC）單層單層中的激子復合取決于激子生成速率（G）、背景載流子濃度和電子能帶結構。在電容器結構中，通過改變入射泵浦功率和柵極電壓（V_g)）來調節光載流子G和背景載流子濃度。鑒于庫侖相互作用，背景載流子將光產生的激子變成帶電的電子，這些電子大多不會輻射地重新復合。在沒有背景載流子的情況下，在低激子密度下，本征單層中的中性激子即使存在缺陷也能完全輻射復合。然而，在高激子密度下，中性激子的復合主要是激子-激子湮滅（EEA），即一個激子與另一個激子碰撞時的非輻射復合。在自然界中發現的所有激子材料都表現出EEA，這是所有有機和一些無機發光器件效率下降的主要原因。EEA效應與Auger重組有相似之處，后者通常在傳統的自由載流子系統中觀察到，也是在發光二極管和太陽能電池中觀察到的效率下降的主要原因。通過參與準粒子的動量和能量守恒，EEA取決于上述第三個因素：詳細的能帶結構。

【成果簡介】

今日，在美國加州大學Ali Javey教授團隊等人帶領下，同時調制了三個因素，除了V_g和泵功率，還通過施加單軸應變（ε）來改變電子能帶結構。在適當的應變下，即使在高濃度的WS₂、WSe₂和MoS₂單層中，所有的中性激子也會發生輻射重組，從而在所有測量的Gs中產生接近統一的量子產率（QY）。二維周期性晶體中電子態密度在拓撲上受到約束，表現出對數范霍夫奇點（VHSs），該奇點由能量色散中的鞍點產生。當躍遷能量接近VHS時，弱相互作用往往會因態密度（DOS）的增強而增強。在能量和動量守恒的基礎上，研究發現當剝離TMDC單層膜表現出增強的EEA，因為這個過程的最終能量與固有的VHS相吻合。應變使最終能量遠離VHS共振，并大大降低了硫基和硒基TMDC的EEA。因此，在一個厘米級化學氣相沉積（CVD）生長的WS₂單層中均勻地抑制所有Gs下的非輻射復合。相關成果以題為“Inhibited nonradiative decay at all exciton densities in monolayer semiconductors”發表在了Science。