最新Science：非磁性化學計量材料的全拓撲帶

一、導讀

固體物理領域在過去的15年里取得了巨大的發展，這在很大程度上是由非磁性晶體中拓撲非平庸電子帶的發現，例如拓撲絕緣體(TI)，拓撲晶體絕緣體（TCI）和拓撲半金屬。拓撲上的非平庸材料曾經被認為是意外而非規律性的，最近引入的拓撲量子化學理論（TQC）和基于對稱性的指標(SIs)，促進了新的穩定的物質拓撲相的發現，并使費米能(E_F)中大規模搜索實驗可及的拓撲材料成為可能。高通量計算表明，同早期的猜測相比，更多的材料應該具有拓撲性。將這種方法應用到無機晶體結構數據庫(ICSD)中所有可處理的條目，可以探索材料在費米能量和遠離費米能量時的能帶結構。

二、成果掠影

近日，美國普林斯頓大學Nicolas Regnault團隊聯合西班牙國際物理中心Maia G. Vergniory、麻省理工學院Benjamin J. Wieder等學者，在Science上報道了費米能和遠離費米能處全能帶中穩定和脆弱相拓撲結構的目錄，將ICSD升級為可用的拓撲材料數據庫。在化學計量材料ICSD的96,196可處理的條目中計算了所有能帶的電子結構，拓撲類，對稱性指標。根據常見的化學式、晶體結構和拓撲結構，將其歸類為38,298種獨特的材料。從而完成了已知非磁性材料的對稱帶拓撲結構，使得拓撲材料目錄中可及的材料比之前多了一倍。通過高通亮計算，研究發現了一類新型拓撲材料的存在，即重復拓撲(RTopo)材料，在E_F處具有能量隔離脆性帶的強化拓撲半金屬，在E_F處及其下方具有穩定拓撲絕緣間隙；超拓撲(STopo)材料，其中的STopo材料核殼之上的每一個能量孤立的帶集都是穩定的拓撲。研究結果將先前拓撲材料的幾個實驗研究重新背景化（DOI: 10.1038 /s41586-019-0954-4?，DOI: 10.1038/s41586-022-04519-1）。研究發現，先前分別顯示為激子絕緣體相和電荷密度波相的過渡金屬硫族化合物SG 15 (C/2c) Ta₂NiSe₅和SG 12 (C2/m) Ta₂NiSe₇是正常狀態下的三維拓撲絕緣子(TIs)。此外，研究還發現SG 166 ?TI菱面體鉍和SG 16間接能隙TI Bi₂Mg₃ 都是 RTopo和STopo材料。先前對Bi₂Mg₃的ARPES研究已經證實 E_F以下存在“表面共振帶”，在這項工作中，發現表面共振帶實際上是RTopo Dirac-cone平面態。計算表明，在E_F處，52.65%的材料是拓撲的，大概2/3能帶中所有材料都表現出對稱的穩定拓撲結構，令人震驚的是，87.99% 的材料至少含有一個穩定的或脆弱的(晶體)拓撲帶。

三、 核心創新點

√基于拓撲量子化學理論（TQC）和對稱性的指標(SIs)進行數據集生成

√建立了非磁性化學計量材料的全拓撲帶目錄

√ 發現具有新型拓撲結構的候選材料特性

四、 數據概覽

圖1 生成拓撲材料數據庫的示意圖 ? 2022 AAAS

圖2 ICSD中化學計量材料的拓撲結構 ? 2022 AAAS

圖3 在E_F處具有拓撲特征的候選材料 ? 2022 AAAS

圖4 Ta₂NiSe₅和Ta₂NiSe₇的拓撲能帶反轉躍遷 ? 2022 AAAS

圖5 Bi₂Mg₃中的重復拓撲和超拓撲 ? 2022 AAAS

五、 成果啟示

將高通量計算方法擴展到包括無機晶體結構數據庫中所有可處理的條目，研究了材料在費米能量和遠離費米能量時的能帶結構。研究發現，更多的材料比最初認為的具有拓撲性，幾乎88%的材料至少有一個拓撲帶。另外，探討了幾個問題。首先，存在無心空間群 TI和 TCI不能通過SI判斷，TQC和SIs在高通量發現非對稱拓撲材料仍然存在突出的問題。一些有前景的研究采用這種可選的、可擴展的方法，用于高通量拓撲材料識別，預示著未來會有更大比例的自然界中的材料在拓撲上是非平庸的。最后，將TQC和SIs的方法擴展到磁性系統，在費米能級附近有超過100種具有非平凡拓撲的磁性材料可以通過高通量識別。

文獻鏈接：

All topological bands of all nonmagnetic stoichiometric materials，DOI: 10.1126/science.abg9094

文中所述如有不妥之處，歡迎評論區留言~