Chemical Reviews綜述｜用于太陽能燃料生產的聚合物光電極

導讀

目前，石油、煤炭和天然氣等化石燃料共同滿足了全球能源需求的約80%，這主要是由于能源密度高、成本低、可獲得性好、易于處理、儲存和運輸等特點。然而，化石燃料的燃燒釋放出大量的二氧化碳，這是一種主要的溫室氣體，會導致全球變暖和氣候變化。另一方面，由于人口的快速增長，到2050年全球能源消耗預計將翻倍。為了解決這些問題，發展可持續能源技術至關重要。在過去的幾十年里，將太陽能轉化為燃料引起了極大的興趣，因為它具有可持續地滿足日益增長的全球能源需求的潛力。然而，實現這一潛力需要重大的技術進步。聚合物光電極的元素組成豐富且比無機元素更經濟可持續。此外，聚合物光電極的電子結構比無機光電極更容易調整以適應太陽光譜，具有切實可行的實際應用前景。

成果掠影

近日，西安交通大學敬登偉教授聯合加拿大英屬哥倫比亞大學Robert Godin教授，倫敦大學學院唐軍旺教授等人主要研究了太陽能驅動下聚合物光電電極的水分解和CO₂還原反應的綜述。包括對光電極，輔助催化劑，器件結構，以及實驗和理論的基本理解進行了綜述，并總結了目前對聚合物基光電電極仍然需要解決的主要問題，列出了克服長期以來在制造高效光電電極、降低制造成本和增加穩定性方面的策略，展望了聚合物光電極的發展前景。該綜述近日以“Polymer Photoelectrodes for Solar Fuel Production: Progress and Challenges”為題發表在Chemical Reviews上。

圖文解讀

圖1 太陽能燃料生產方法

(a)懸浮型光催化，

(b)光電陽極，

(c)光電陰極，

(d)光電陽極|光電陰極。

圖2 CN_x的合成示意圖

(a)熱蒸氣冷凝法，(b)兩步氣相沉積法。

圖3 典型聚合物基光電陽極及其PEC性能

圖4 3D GDY納米片陣列上構建2D/2D CNx/石墨炔異質結示意圖

圖5 典型聚合物基光電陰極及其PEC性能

圖6 OER助催化劑示意圖

(a) 聚苯乙烯基PS-Ru和OER6 (RuC)的分子結構，

(b) FTO//(SnO₂/TiO₂)//(PAA/PS-Ru)n和FTO//(SnO₂/TiO₂)//(PAA/PS-Ru)n/(PAA/RuC)m多層膜制作示意圖，

(c) FTO//(SnO₂/TiO₂)//(PAA/PS-Ru)₅/(PAA/RuC)₅光陽極電流?帶照明的時間跟蹤。

結論與展望

太陽能燃料合成將對可持續的未來產生重大影響。特別是PEC方法的生產利用二氧化碳廢物從水和甲醇、乙醇等高附加值化學品中提取氫氣，具有發展零碳排放經濟的潛力。作者介紹了太陽能燃料生產技術及聚合物光電極用于PEC（光電催化）的理論進展，包括HER, OER, CRR、水氧化、太陽能轉換。依次探討了基于CNx基、不同聚合物基光陽極通過聚合物與襯底之間的密切接觸、適當的缺陷工程、微觀結構、摻雜和結結構等策略提高聚合物光電陽極的光電流密度。探究了基于聚合物的光電陰極的PEC太陽能燃料及面對的挑戰。隨后綜述了近年來分子基助催化劑和過渡金屬基助催化劑在聚合物基光電極制備氫氣和二氧化碳還原反應中的最新研究成果。另外，探究了聚合物光電極的載流子動力學，包括機制、架構修飾和電荷載流子動力學、界面連接、多孔性、結晶度的影響因素以及基于聚合物的光電極的理論建模用于預測有機半導體的電子和電荷轉移性質。

最后，基于對下一代高效有機或聚合物PEC器件工程前沿技術發展的展望，提出了5個重點方向。

• 需要顯著的光譜和電化學基礎上的操作研究，以充分描述光產生載流子的行為及其在實際器件中的相應影響。這將加深我們對各元件功能的理解，并為光電電極的設計提供有效的策略。
• 拓展有機基載流子動力學的研究，將PEC器件應用于其他光反應，如CO₂還原或N₂還原，以充分了解界面電荷轉移的作用，并利用有機材料的可調諧性。
• 除CN_x和噻吩外，π共軛有機或高分子材料構建PEC體系的載流子動力學研究進展。隨著對無機光電電極和有機光伏系統的不斷了解，研究廣泛的材料將使我們能夠制定通用的設計指南，將材料設計策略的影響與有機基光電電極的性能聯系起來。
• 建模是篩選候選光電極和助催化劑的有力工具，不僅節省了研究人員的時間，而且避免了浪費原材料。
• 高通量實驗與人工智能相結合是加速高分子材料發現的一種有前途的技術。

文獻鏈接

Polymer Photoelectrodes for Solar Fuel Production: Progress and Challenges

DOI: 10.1021/acs.chemrev.1c00971

招聘信息

唐軍旺院士受聘于清華大學首任碳中和冠名教授，招聘優秀博士后，從事低碳能源和化工品生產的基礎和應用研究。成績突出者，博士后期間到國外名校 (世界排名前50名)進行聯合培養6-12月。此信息常年有效。第一批博士后期望到站時間2022年10月1日。

唐軍旺教授是歐洲科學院院士（Academia Europaea）, 英國科學院-利弗休姆資深研究員（Royal Society-Leverhulme Trust Senior Research Fellow）, 比利時歐洲科學院院士 （Fellow of European Academy of Sciences）和英國皇家化學會會士（Fellow of RSC)。曾任倫敦大學學院 （UCL， 世界QS大學排名過去15以來一直在前8名）大學材料中心主任。 其在低碳能源催化材料的開發，光和熱協同催化活化小分子（包括水分解制氫，合成氨，二氧化碳轉化，甲烷轉化，苯的選擇性氧化等），以及微波催化方面(塑料的化學循環利用)具有很深厚的理論基礎和研究經驗。已在國際頂級能源類相關雜志Nature Catalysis, Nature Energy, Nature Reviews Materials, Chemical Reviews, Chem. Soc. Rev. Materials Today, JACS, Nature Communications, Angew Chemie等材料和化學領域頂級期刊共發表了>200篇文章,引用>20,000次. 申請授權了14項專利(包括美，日，英，德等國專利)，其中2個已經工業化應用。同時是四個國際雜志的主編/編輯或者副主編， 包括Applied Catalysis B （影響因子16.7）, Journal of Advanced Chemical Engineering, Chin J. Catal.以及 Asia-Pacific Journal of Chemical Engineering。

學術帶頭人：唐軍旺教授， 清華大學化學工程系

研究方向 1：光熱協同合成氨或者光熱協同甲烷轉化；

研究方向 2：瞬態光譜研究光化學反應機理和反應中間體。

研究方向 3：微波催化PET塑料分解為單體。

招收條件：

（1） 原則上年齡不超過30周歲；

（2） 已獲得多相催化，光催化 或者 微波催化等研究方向的博士學位；

（3） 具有豐富的材料制備，表征和催化活性評價經驗

（3） 在本專業領域主流國際期刊以第一作者發表過至少3篇高水平研究論文，能夠獨立開展科研工作；

（4） 具有扎實的專業知識與豐富的實踐經驗；

（5） 具有強的英文寫作與國際會議交流的能力；

（6） 具有很好的實驗室安全管理能力。

應聘材料：

（1） 個人簡歷：包括學歷、科研方向及成果（附帶有代表性的3篇已發表論文）、推薦人聯系方式及個人聯系方式等內容；

（2） 一頁簡述期望的博士后工作方向及計劃。

請整合以上申請材料合并成一個PDF文件，以“博士后申請-姓名”為郵件標題發送至郵箱 jwtang2002@yahoo.com