哥倫比亞大學Nat. Photonics：原子層狀半導體中的緊湊相位匹配和波導非線性光學

一、【導讀】

非線性頻率轉換為產生新顏色和光量子態提供了必要的工具。二維過渡金屬二硫化物（TMD）具有巨大的非線性極化率，并且由于其深度亞波長厚度，它們為片上非線性頻率轉換和光放大提供了獨特的平臺，與不透明材料相比，它們的半導體特性使TMD在應用中具有優異的性能。此外，3R-堆疊過渡金屬二硫屬元素化物晶體具有反轉對稱性破缺的對準層，代表了以最小的空間占用率提高非線性光學增益的理想候選者。

二、【成果掠影】

近日，美國哥倫比亞大學P. James Schuck教授、D. N. Basov教授與意大利米蘭理工大學Giulio Cerullo教授等人聯合報道了3R-MoS₂沿正常和異常方向的二階非線性過程。沿著常軸，通過測量厚度相關的二次諧波產生，研究人員首次測量了3R-MoS₂二次諧波產生相干長度，并記錄了范德瓦爾斯材料的非線性光學增強，比單層強10000倍。研究發現，3R-MoS₂表現出與鈮酸鋰相似的轉換效率，但傳播長度縮短了100倍。此外，沿著非常軸，在波導幾何結構中，實現了3R-MoS₂廣泛可調諧二次諧波產生，揭示了這種結構材料的相干長度。對全折射率光譜進行了表征，并通過近場納米成像，對其雙折射進行了量化。這一研究結果突出了3R-堆疊過渡金屬二硫屬元素化物，在集成光子學中的潛力，為設計高效的片上非線性光學器件，提供了關鍵參數，包括周期性極化結構、光學參量振蕩器和放大器以及量子電路。相關研究成果以題為“Towards compact phase-matched and waveguided nonlinear optics in atomically layered semiconductors”發表在知名期刊Nature Photonics上。

三、【核心創新點】

1、首次測量了3R-MoS₂二次諧波產生相干長度，并記錄了范德瓦爾斯材料的非線性光學增強，超過單層值四個數量級以上。

2、3R-MoS₂表現出與LiNbO₃相似的轉換效率，但傳播長度縮短兩個數量級。

3、在波導幾何結構中，沿著非常軸實現了3R-MoS₂廣泛可調諧二次諧波產生，揭示了這種結構材料的相干長度。

四、【論文掠影】

圖一、3R-MoS₂的二次諧波（SHG）和差頻輻射（DFG）? 2022 Springer Nature

（a）透射顯微鏡原理圖。

（b）二次諧波與基波波長的關系。

（c）代表性3R-MOS₂薄片的AFM圖像。

（d）標記區域的AFM表征。

（e）1.63 eV時歸一化的SHG圖。

（f）2.16 eV時歸一化的DFG圖。

圖二、平面內SHG相干長度 ? 2022 Springer Nature

（a）計算出的泵傳輸率（黑色）和相位不匹配曲線（紅色）與3R-MOS₂厚度的關系。

（b）單層3R-MOS₂的厚度與SHG增強的關系。

（c）體3R-MoS₂的折射率的實部和虛部。

（d）在4.2 nm厚的3R-MOS₂上測量的SHG激發光譜，恒定泵功率為1.35 mW，可調FW（0.78–1.55 eV）。

圖三、3R-MOS₂的波導SHG?? 2022 Springer Nature

（a）邊緣耦合在反射幾何形狀中的示意圖。

（b）收集到的FW和SH輸出強度與輸入極化的函數關系。

（c）作為波導的AFM圖的薄片圖示。

（d）邊緣耦合在FW = 1,020 nm處的圖像和不同波長的寬SH邊緣。

圖四、波導幾何中的面外SHG相干長度?? 2022 Springer Nature

（a）邊緣耦合在反射幾何形狀中的示意圖。

（b）收集的FW和SH輸出強度與輸入極化的函數關系。

（c）輸出邊緣的放大視圖。

（d）輸出邊緣處的FW/SH強度圖作為激發點坐標的函數。

（e）歸一化SH強度作為L_C的函數。

圖五、WMs在3R-MoS₂中的分散?? 2022 Springer Nature

（a）近場實驗的示意圖（左）和在TMD波導（右）中的光柵耦合SHG的概念。

（b-c）在h = 215 nm的薄片上，利用激發波長λ = 760 nm和λ = 1520 nm得到的近場振幅s_n圖。

（d-e）激發波長為λ = 760 nm和λ = 1520 nm時TE_y和TM_x模的波矢k的厚度依賴性。

（f）h = 215nm的各向異性WM色散，采用與d和e相同的矩陣形式。

五、【前景展望】

綜上所述，研究人員已經完全表征了3R-MoS₂（一種自然非中心對稱層狀材料）的二階非線性頻率轉換，它是沿面內和面外方向傳播長度的函數。平面內倍頻由遠場法向入射產生，而平面外倍頻由波導幾何結構中的邊緣耦合產生。報告的平面內和平面外SH相干長度，在TMD中實現了非線性轉換效率的記錄值，超過單層值四個數量級以上。對于非線性集成光子學，研究人員對3R-MoS₂平板中波導SHG的演示保證了與LiNbO₃相同的轉換效率，但在電信波長下傳播長度短兩個數量級。此外，vdW半導體中的波導實現了自頂向下的制造兼容性和與基于硅的平臺的直接集成。這些結果通過轉移矩陣計算完全證實，包括多層干擾效應和相匹配約束。

文獻鏈接：Towards compact phase-matched and waveguided nonlinear optics in atomically layered semiconductors (Nature Photonics 2022, DOI: 10.1038/s41566-022-01053-4)