Advanced Materials ：多層太陽能電池大突破-三重態量子產率和激子擴散長度同時提高！
【成果簡介】
對于有機半導體來說，激子擴散長度是一個非常重要的參數。然而，體相異質結晶粒的大小大約只有10nm，這種復雜的本質導致了不必要的表面復合路徑。提高激子的擴散長度達到100nm的數量級，將大大有利于多層太陽能電池的構建。一種方法是使用具有長壽命的三重態激子作為能壘，這會導致長距離的激子擴散長度，而三重態可以通過單重態分裂形成。因此，單重態材料可以帶來一石二鳥的好處：一是一個光子能產生兩個載流子，從而提高了光電流，二是提高激子的擴散長度。要將三重態激子作為能壘的前提條件是，它們擴散速度通常遠遠慢于單重態激子。
來自美國普渡大學和美國國家可再生能源實驗室的研究人員研究了單重態分裂的驅動力是如何影響高效單重態材料中激子的擴散長度的，這些具有高效的單重態分裂，不同單重態和三重態能級的材料包括并四苯﹑紅熒烯﹑TIPS-pentacene單晶。科研人員采用TAM繪制在空間和時間域兩個維度的激子數量，并且建立了模擬單重態裂變的動力學模型和激子傳輸模擬。最后結論表明，從TIPS-pentacene到并四苯和紅熒烯，通過增加單重態裂變的吸熱，單重態的中間途徑更加明顯，導致了高效的三重激子傳輸。
【圖注】
圖一、調控單重態和三重態的數量和傳輸的動力學過程
圖二、并四苯,紅熒烯,TIPS-pentacene的晶體結構、單重態和三重態能級、泵浦探測波長。
說明：不同驅動力和不同能量下，并四苯, 紅熒烯,TIPS-pentacene單晶的單重態分裂和激子傳輸性質的影響。
圖三、三種晶體中，單重態和三重態激子的動力學對比。
a-f）三重態（左列）和單重態（右列）的動力學探測。其中，（a，d）為并四苯的激發態激子壽命的探測。（b，f）為紅熒烯的激發態激子壽命的探測。（c，e）為TIPS-pentacene的激發態激子壽命的探測，以上均采用圖二的波長。實線為擬合的趨勢線。
圖四、并四苯(a)、紅熒烯（b）、TIPS-pentacene（c）的三重態激子擴散TAM圖
說明：在既定的三重態激子探測波長和極化下，不同泵浦探測延長時間下的a-b平面TAM圖。箭頭表示快速傳輸軸。顏色的強弱程度代表探測電子束的差分傳遞強度。圖片表明在不同泵浦探測延遲時間下，ΔT信號在空間上的分布。右邊的部分是TAM的截面圖像，在四個不同的延遲時間下，通過高斯函數擬合的曲線。
圖五、實驗與動力學模型模擬，三種晶體的單重中間態和三重態的傳輸性質和激發態的演變。
（a）分別實驗和模擬并四苯、紅熒烯、TIPS-pentacened的三重態時間演化式δ（t）2-δ（0）2。處于太陽光能量密度以及在us和ns時間量級下，模擬并四苯（b）、紅熒烯（c）、TIPS-pentacened（d）單重過度態分布、純三重態分布和沿著快速傳輸軸總的擴散距離。
圖六、在太陽光能量密度下，將三重態傳輸長度L作為變量，模擬三重態量子產率。
說明：對于給定的L，三重態激子所需的時間是計算而來的，而在那個時間點上的單重態和三重態的數量是通過本文提到的動力學模型得到的。
【總結】
這項工作通過直接繪制單重態激子和三重態激子在時間和空間上的傳輸，得到了單重態和三重態能量與三重態擴散的聯系，這為具有高單重態分裂產率和長的三重態激子傳輸距離的生色基團設計提供了指導。同時，在制作雙層太陽能電池中，這項工作也為選擇和設計單重態分裂材料指明了一條道路。
感謝材料人編輯部糯米提供素材
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