南開大學陳軍院士今日Nature

【導讀】

發光二極管（LED）不僅可作為白熾燈泡的節能替代品，還可以在顯示技術中提供高色彩飽和度和亮度。研究表明，外部量子效率超過20%的鈣鈦礦發光二極管（PeLED）已在綠色和紅色波長下實現，然而藍光PeLED的性能遠遠落后。同時，將半導體晶體的尺寸減小到幾納米會產生表面缺陷，其表面的化學鍵斷裂是罪魁禍首。因此，需要復雜的合成策略來通過固定（鈍化）表面鍵來消除缺陷。這些策略包括用有機配體分子覆蓋量子點，有機配體分子與其無機表面結合，或用一層不同的無機半導體覆蓋量子點。鹵化鉛鈣鈦礦的電子結構使得這些材料中的光子發射比III-V族半導體對晶體和表面缺陷的存在更具彈性，并且可能允許在不需要嚴格的表面鈍化方法的情況下制造量子點器件，但藍光LED的制造一直具有挑戰性。這是因為超小的量子限制鈣鈦礦量子點不夠穩定，無法承受用于將它們從溶液中沉積形成固體并在其表面交換配體的復雜程序，這是能夠有效地將電荷載流子注入器件中的量子點所必需的。雖然合成超小CsPbBr₃量子點的單分散群具有挑戰性，并且在澆鑄成固體薄膜時難以保持其溶液相特性，但仍然是實現高效和穩定的藍光PeLED的候選對象。

【成果掠影】

今日，南開大學陳軍院士和袁明鑒研究員，聯合加拿大多倫多大學Edward H.Sargent教授等人（共同通訊作者）報道了直接在襯底上合成適當耦合、單分散、超小鈣鈦礦量子點薄膜。具體來說，本文開發了一種配體結構，可以在基于薄膜的合成過程中控制量子點的大小、單分散性和耦合。配體上的頭部（具有較高靜電勢的一側）提供空間位阻，抑制層狀鈣鈦礦的形成。尾部（靜電勢較低的一側）使用鹵化物取代進行修飾以增加表面結合親和力，將所得晶粒限制在量子約束范圍內的尺寸。該方法實現了較高的單分散性（半最大=為23 nm，發射中心為478 nm），并具有強耦合。因此，本文報道的藍色PeLEDs，在480 nm處的外部量子效率為18%，在465 nm處為10%，這也是鈣鈦礦藍色LEDs中報道的1.5倍和2倍。

相關研究成果以“Synthesis-on-substrate of quantum dot solids”為題發表在Nature上。

【核心創新點】

1.報告了一種可以直接在器件的襯底上形成量子限制的藍色發射量子點，從而避免了沉積和配體交換的需要。同時，方法非常容易實施，鈣鈦礦的化學前驅體簡單地與襯底表面上的配體混合，直接產生一層所需的量子點；

2.鈣鈦礦量子點LED的穩定性尚不能與使用III-V族半導體量子點的同等器件競爭，但基于本文的研究，鹵化鉛鈣鈦礦的化學性質得到更好的理解和控制，可能存在改進的空間，為制造由強耦合量子點組成的固體提供機會。

【數據概覽】

圖一、鈣鈦礦量子點半導體固體。

圖二、量子點薄膜中SoS的形成。

圖三、量子點薄膜SoS的光學和電學性能。

圖四、PeLED性能和運行穩定性。

【成果啟示】

總而言之，作者的方法提供了高發射、顏色純的量子點固體，滿足了節能藍光鈣鈦礦LED的嚴格要求。事實上，作者使用他們的方法制造了超過先前報道的鈣鈦礦器件的最佳載流子到光子轉換效率的LED，最高可達兩倍。本文通過施加恒定電流并監測亮度的演變來評估器件的使用壽命，電致發光波長和FWHM在恒定驅動電流下保持恒定超過5小時。

文獻鏈接：“Synthesis-on-substrate of quantum dot solids”（Nature，2022，10.1038/s41586-022-05486-3）

本文由材料人CYM編譯供稿。