Nature Materials:石墨烯-等離子體激元

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• 【導讀】

在范德瓦爾斯材料中的等離子體激元，有望用于各種光子學應用。在等離子體激元腔和納米級電路中，高載流子密度空間圖案的確定性印記，實現了先進的非線性納米光子學和強光-物質相互作用平臺。基于石墨烯的等離子體納米結構為在納米尺度上實現工程化的光-物質相互作用提供了新的機會。目前，實現石墨烯中的等離子體納米結構的策略主要集中在使用納米光刻技術對石墨烯進行物理刻蝕，或通過金屬-絕緣體-金屬結構的門極調制來調節載流子密度分布。

二、【成果掠影】

近日，美國 哥倫比亞大學（Columbia University）Brian S. Y. Kim，D. N. Basov等報道了一種氧化激活電荷轉移oxidation-activated charge transfer（OCT）策略，實現了可編程的、雙極、低損耗、石墨烯等離子體激元結構。利用過渡金屬二硫屬元素化物覆蓋石墨烯，并隨后將過渡金屬二硫屬元素化物氧化成過渡金屬氧化物，然后激活了源于過渡金屬氧化物和石墨烯之間不同功函數的電荷轉移。納米紅外成像技術揭示了，過渡金屬氧化物/石墨烯界面的雙極低損耗等離子體激元。相關研究成果以“Ambipolar charge-transfer graphene plasmonic cavities”為題在Nature Materials上發表。

三、【核心創新點】

√通過連續石墨烯晶體和近端過渡金屬氧化物（TMO）層之間的功函數失配進行的電荷轉移摻雜實現異質結構的定制，內部的能帶排列自然地在組成層上產生內置電勢，并誘導電荷轉移。這些等離子體激元器件在不需要選通的情況下工作，允許產生高載流子密度，而沒有電擊穿的風險。

?四、【數據概覽】

圖1按需石墨烯等離子體的氧化激活電荷轉移（OCT）。（a） OCT方法的示意圖。在溫度T = 300 K和ω = 980 cm^-1下，WOx/石墨烯（b）和WOx/1L-WSe₂/石墨烯（c）的納米紅外散射幅度圖像。（d）WOx/石墨烯異質結的納米紅外散射幅度信號S(r,ω)的圖像。? 2023?NPG

圖2在范德華光學相干斷層掃描結構中實現可重構雙極載流子密度和高等離子體質量因子。（a）WOx/graphene在ω = 870 cm^-1（左）和ZrOx/graphene在ω = 1,040 cm^-1（右）處的納米紅外散射振幅S(r,ω)隨SiO₂/Si背門電壓Vg的變化情況。 （b）ZrOx/graphene（頂部）和WOx/graphene（底部）動量實部q'隨Vg的變化情況。（c）TMO/graphene界面處石墨烯費米能級EF隨間隔層厚度t的變化情況。（d）WOx摻雜和ZrOx摻雜的石墨烯異質結在平衡態下的能帶對齊情況。（e）一系列紅外頻率ω和不同厚度WSe₂或hBN隔離層的品質因子Q。（f）Q隨層厚度t的變化情況。? 2023?NPG

圖3? 基于可編程氧化激活電荷轉移OCT的納米壓印石墨烯等離子體激元腔。（a）使用轉移的hBN掩膜，在連續的石墨烯單層上通過紫外臭氧處理印制等離子腔體。（b）器件的光學圖像。（c）WOx/1L-WSe₂/石墨烯異質結在T=300 K和ω=980 cm^-1下的納米紅外圖像S(r,ω)。? 2023?NPG

圖4 封裝在氧化鎢WOx中，懸浮石墨烯等離激元空腔中的回音壁模式。（a）嵌入在適度摻雜的hBN支撐的WOx/graphene結構中的懸浮WOx/graphene/WOx等離子體腔的示意圖。（b）器件的光學圖像。（c）半徑約為500納米的腔中悄悄話模式的近場圖像S(r,ω)。 （d）相應的數值本征模擬結果。比例尺為200納米。? 2023?NPG

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五、【成果啟示】

這項工作使用氧化激活電荷轉移（OCT）創建雙極性和低損耗電荷轉移石墨烯等離子體腔。低損耗模式的等離子體特征為量子腔、等離子體傳感器和結合范德華材料的腔光機械系統中定制的強光-物質耦合開辟了途徑。此外，使用OCT產生橫向突變載流子密度分布的能力建立了一個通用平臺，該平臺能夠壓印用于極化激元波前工程和亞波長透鏡的納米級元件。蓋公作開發的在接近本征損耗極限下具有高密度的雙極電荷轉移等離子體界面證明了TMO作為高質量雙極電荷轉移材料的驚人能力。

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原文詳情：https://www.nature.com/articles/s41563-023-01520-5

本文由圖圖供稿