Adv. Funct. Mater.：AgFeO2基光電極的對稱性破缺與極化效應：提升光電化學性能的新策略

一、 【導讀】?

在追求高效太陽能轉換技術的道路上，光電化學（PEC）水分解技術因其直接利用太陽能產生氫氣而備受關注。然而，PEC水分解的太陽能至氫能（STH）效率仍需進一步提高。昆明理工大學趙宗彥教授團隊、云南大學柳清菊教授團隊、南京大學鄒志剛院士團隊的最新研究，通過在AgFeO₂基光電極中引入有序氧缺陷，實現了對稱性破缺和宏觀極化效應，顯著提升了光電化學性能。這一發現為開發高效光電極材料提供了新的思路。

二、【成果掠影】

通過氧缺陷工程在AgFeO₂基光電極中實現對稱性破缺和極化調控。研究團隊通過在AgFeO₂中引入有序的氧缺陷，使AgFeO₂的中心對稱結構轉變為非中心對稱結構，并產生了顯著的宏觀極化效應。這一轉變是通過在共沉淀-水熱法合成的AgFeO₂樣品上進行退火后處理實現的，通過精確控制退火條件來調節氧缺陷的類型和含量。實驗表征和密度泛函理論計算揭示了有序的間隙氧和無序的氧空位的存在和形成機制。有序間隙氧產生的宏觀極化效應顯著增強了AgFeO₂光陰極的光電化學性能，光電流密度從0.79 μA/cm²增加到2.95μA/cm²。通過外電場和外磁場激發可以耦合宏觀極化和自旋極化效應，從而進一步提高了光電流密度（約18.44μA/cm²）。這些發現為在光電（電）催化技術中應用極化效應提供了參考案例和策略。相關研究工作以 “Symmetry Breaking and Polarization Regulation in AgFeO₂-based Photocathodes through Oxygen Defect Engineering” 為題發表在最新在線出版的學術期刊Advanced Functional Materials。

?三、【核心創新點】

?在AgFeO₂中通過有序氧缺陷引入實現了對稱性破缺，產生了宏觀極化效應。

通過精確控制退火條件，實現了氧缺陷的類型和含量的調控。

實驗和理論計算相結合，揭示了有序間隙氧和無序氧空位的形成機制。

展示了宏觀極化效應對AgFeO₂基光電極光電化學性能的顯著提升。

提出了通過外部電場和磁場耦合宏觀和自旋極化效應，進一步增強光電化學性能的策略。

?四、【數據概覽】

圖1.? 有序氧缺陷產生的宏觀極化效應

圖2.? 材料制備工藝流程示意圖

圖3.? 有序間隙氧和無序氧空位的實驗表征

圖4.? AgFeO₂基光陰極的性能增強

圖5.? AgFeO₂基光陰極性能增強的內在機制

五、【成果啟示】

原文詳情：

Z.-Y. Zhao, X.-D. Dong, B.-F. Shan, J. Yang, J.-Y. Feng, J.-H. Zhao, J. Zhang, Q.-J. Liu, Z.-S. Li, Z.-G. Zou, Symmetry Breaking and Polarization Regulation in AgFeO₂-Based Photocathodes Through Oxygen Defect Engineering, Adv. Funct. Mater. 2024, 2314207.

DOI: 10.1002/adfm.202314207

本文由昆明理工大學趙宗彥課題組供稿。