Science：阿秒激光脈沖研究多晶鉆石的法蘭茲-卡爾迪西效應

光電效應是由于光照射到物體的表面所引起的電子運動，而電光效應是在外加電場作用下，物體的光學性質所發生的各種變化。一般來說，與光的頻率相比，外加電場隨時間的變化非常緩慢。這些不同的電光效應主要可以分為兩類：光吸收的變化；折射率和介電常數的變化。而某些大塊半導體在外加電場下的光吸收的變化定義為法蘭茲－卡爾迪西效應。

概念上，物質的電子結構屬于能級結構，電子在光吸收的幫助下可以爬上更高的能級。然而，在現實中，電磁場會使能帶發生彎曲，尤其是隨著電磁場的強度的增加這種現象會變得越來越明顯。這種現象的表現形式，比如金剛石襯底暴露于中等強度紅外線下，稱之為動力學的法蘭茲-卡爾迪西效應。強激光脈沖可被用于研究經典電介質和量子光學響應之間的過渡機制。在這種狀態下，帶間和帶內光驅動的電子躍遷之間的相互作用仍是未知的。

最近，瑞士蘇黎世聯邦理工學院物理系的科學家M. Lucchini等人通過阿秒瞬態吸收光譜，研究了多晶金剛石和強度低于飛秒級別的紅外脈沖之間的相互作用。根據從頭算含時密度泛函理論計算，針對金剛石中的動力學的法蘭茲-卡爾迪西效應，提出了雙能帶拋物線模型，即表達為帶間跳躍和帶內耦合，并且發現其實驗結果的主要物理機制是紅外線感應帶內電流。通過阿秒激光脈沖探頭和相應的理論模擬，作者詳細的闡述了紅外光譜照射后金剛石的電子響應動態性質。

圖1 實驗裝置以及樣品測試：（A）光電雙向同時實驗檢測裝置（B）阿秒激光脈沖流軌跡（C）多晶金剛石的阿秒激光脈沖的響應光譜（D）密度泛函理論框架計算的金剛石的態密度圖（E）紫外線和紅外線激發產生的電子空穴對。

圖2 阿秒激光脈沖金剛石的光響應：（A）實驗結果（B）理論結果（C） 紅外光譜。

圖3 理論結果：（A）金剛石的能帶結構。 （B）金剛石的態密度圖。（C）紅外光譜激發物理路徑演示圖：（1）帶間跳躍；（2）帶內耦合。（D到G）紅外光譜誘導介電函數的虛部部分的變化。（H和I）紅外光譜中心能量為2 eV下的介電函數的虛部部分的變化。（J和K）雙帶模型的結果。

文獻鏈接：Attosecond dynamical Franz-Keldysh effect in polycrystalline diamond （Science，2016，DOI: 10.1126/science.aag1268）

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