Nature：康奈爾大學-通過原子尺度調控實現材料的室溫鐵電、多鐵性

葉嵐山 7年前 (2016-09-28) 5120瀏覽

【引語】

具有磁性和電學有序性的材料對于下一代電控磁記憶存儲器件的應用具有重要意義。然而具有這類性質的材料目前較少。盡管目前一些多鐵新材料以及新的鐵電耦合機制的提出，例如已知的單相多鐵材料仍然受到反鐵磁性以及弱的多鐵有序性所限制，并且序參量之間弱的耦合作用，這些目前已報道的性質只能在室溫條件下實現，因此阻礙了器件的應用。在晶體中，電子同時具有電荷以及磁矩，如果電子云圍繞以相同方式繞原子核運動，則晶體便可以產生宏觀上的磁學性質（鐵電性）或者是電極化性質（鐵電性）。鐵電性對于動力裝置、傳感器以及計算機硬盤存儲設備具有重要意義。同時鐵電性可以用在器件中去處理和探測機械變形（例如壓力傳感器）。實現多鐵材料的電參量和磁參量的同時有序性是在50年代提出的重要課題研究，但是實現該類的材料的設計十分不易，因為對于實現磁性有序性和實現電學有序性的最佳合成條件互相排斥，很難同時獲得材料的磁學有序性和電學有序性。

【成果簡介】

日前來自康奈爾大學的科學家Darrell G. schlom（通訊作者）報道了一種構建室溫條件下鐵電和磁性耦合的單相多鐵材料的新方法。作者采用LuFe₂O₄作為表面矩陣，在合成過程中引入特殊的FeO單層材料，這樣實現了(LuFeO₃)_m/(LuFe₂O₄)₁超晶胞的構建。由于相鄰的LuFeO₃的表面嚴重的褶皺效應可以使得具有鐵磁性的LuFe₂O₄產生同步的鐵電性質，同時可以降低其電子自旋的無序性和不穩定性，這樣大幅度得提高了磁性相變溫度(從240k(LuFe₂O₄)提高到了281k((LuFeO₃)_m/(LuFe₂O₄)₁))。此外，鐵電序參量和鐵磁序參量相互耦合，可以實現之間的在200k溫度條件下電場對于磁性的調控。該研究也很好得闡釋了該合成方案的設計可以很好得制備出具有較高溫度條件下的磁電耦合的多鐵材料，并且很好得利用了該類材料的幾何不穩定性、晶格的變形以及外延生長技術，成功設計出理想的磁電耦合材料。

【圖文導讀】

圖1 ?高角環形暗場像-掃描透射電子顯微圖

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a:左邊為端元LuFe₂O₄，右邊為LuFeO₃；

b:不同系列的 (LuFeO₃)_m/(LuFe₂O₄)₁(m=1~10) 的超晶胞的STEM圖，該圖是沿著空間群為P63cm的LuFeO₃［100］方向的正帶軸方向所拍攝的照片。由于LuFe₂O₄也是沿著相同的方向所拍攝的，但是其晶帶軸方向為［120］方向。a圖中也詳細得解析了LuFeO₃和LuFe₂O₄的晶體結構。

圖2 ?(LuFeO₃)_m/(LuFe₂O₄)₁超晶胞的磁性和鐵電性的性能表征結果圖

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a：(LuFeO₃)_m/(LuFe₂O₄)₁在1-kOe場條件下的M-T曲線圖；

b:在不同溫度條件下 (LuFeO₃)_m/(LuFe₂O₄)₁超晶胞的磁性關于外加磁場強度的曲線圖；

c:從M-T曲線繪制出的鐵磁性居里溫度曲線，區域I和區域II反映了不同組成比的(LuFeO₃)_m/(LuFe₂O₄)₁超晶胞的居里溫度情況，對于(LuFeO₃)₉/(LuFe₂O₄)₁超晶胞達到了最高的281K；

d:50K溫度的條件下，假設LuFeO₃的磁矩保持一個常數，在LuFe₂O₄中每個Fe陽離子的總磁矩大小。測量出來的端元LuFe₂O₄的磁矩如圖水平區域所示；

e:從HADDF-STEM圖中超晶胞的組成與平均極化強度的函數關系。在組成(m大于2, m/(m+2n)大于0.5)時，超晶胞的鐵電曲線變形；

f:與溫度有關的XLD圖（不同m條件下的關系圖）;g: (LuFeO₃)_m/(LuFe₂O₄)₁超晶胞面外的壓電力顯微圖。

圖3 第一性原理計算出的LuFeO₄的自旋結果

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a,b,單斜結構的LuFe₂O₄系統的結構圖，Fe²⁺／Fe³⁺為反鐵電狀態（a：空間群：C2/m）以及鐵電狀態（b：空間群：Cm）。每個鐵離子的飽和磁化強度在右圖中計算出來（關于時間的函數）。對于鐵電狀態的LuFe₂O₄的溫度－每個鐵離子的飽和磁化強度計算出來作為Q的函數，結果顯示磁性相變溫度隨著結構的畸變程度而不斷增加。

圖4 在(LuFeO₃)₉/(LuFe₂O₄)₁超晶胞中的磁電耦合作用圖

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