Nano lett. 化學氣相沉積法制備堆疊有序的雙層石墨烯

【引言】

除了現有已知的單層石墨烯具有一些優異的物理化學性質，堆疊的石墨烯陣列（一層堆疊在另一層上面）也具有一些與眾不同的性質，使得二維碳材料具有更多的電學性質。對于堆疊的石墨烯陣列結構，兩個單層石墨烯主要堆疊方式有AA型，AB型以及扭曲的形式。這樣的雙層堆疊的石墨烯物理性質是和堆疊的順序以及扭曲的角度有關。由于可通過垂直方向的電場連續調控能帶寬度，AB型堆疊的雙層石墨烯對于石墨烯基場效應晶體管以及光電子期間具有重要應用價值。化學氣相沉積法可以使用過渡金屬催化劑，合成出高質量的具有不同厚度以及無規則堆疊的石墨烯材料，但是得到的產物中是具有兩種堆疊順序的材料（即包括了AB型以及扭曲型）。

【成果簡介】

日前來自韓國成均館大學的Young Hee Lee（通訊作者）和蘇州大學以及波蘭的H. Ru?mmeli（通訊作者）進行了一系列系統的研究去理解采用化學氣相沉積法合成堆疊有序性的石墨烯材料。實驗結果表明了所合成的石墨烯材料具有堆疊順序的均一性，同時生長在第一層石墨烯上的第二層石墨烯層的生長過程會受到氣體流量比的影響。該實驗組得到的石墨烯多層樣品具有兩種普遍的生長模式。對于相對較低的CH₄/H₂氣體流量比，主要得到AB堆疊方式的石墨烯層，而對于較高氣體流量比的情況下，得到的主要是湍流狀石墨烯層，這兩種模式都類似于Stranski-Krastanov和Volmer-Weber生長模式（這是在薄膜外延生長過程中兩種主要生長模式）。

【圖文導讀】

圖1. 相對氣體流量窗口用于測試石墨烯生長模式與CH₄分壓之間的相互關系。

（a）其中的點代表所有的測量條件，(1)-(8)是對應的所有點的掃面電鏡圖。

（b-d）是SK生長模式的石墨烯的掃描電鏡圖。

（e-g）是一系列VW生長模式的雙層石墨烯的掃描電鏡圖。注：所有的標尺均為2um。

圖2. 對于兩種不同生長模式的多層石墨烯的生長過程的示意圖。

（a-d）以SK模式生長的石墨烯隨時間變化的生長過程變化的掃描電鏡圖。

（e-h）以VK模式生長的石墨烯隨時間變化的生長變化的生長過程變化的掃描電鏡圖。

（i）在銅片上化學氣相沉積生長石墨烯的機理示意圖。 注：所有的標尺為1um。

圖3. 揭示兩種生長模式（SK和VW模式）下合成得到的石墨烯片的拉曼光譜和分布圖的比較。

（a-c）SK模式生長的多層石墨烯的拉曼分布圖以及對應的每個點的拉曼光譜圖以及掃描電鏡圖。

（d-f）VW模式生長的多層石墨烯的拉曼分布圖以及對應的每個點的拉曼光譜圖以及掃描電鏡圖。

注：所有的標尺為2um。

圖4. SK模式和VW模式生長的雙層石墨烯的高分辨透射電鏡圖以及選區電子衍射花樣圖。

（a）SK模式生長的雙層石墨烯的高分辨像。

（b）VW模式生長的雙層石墨烯的高分辨像。

（c）SK模式生長的雙層%