JACS：面向高性能光電探測器的二維鈣鈦礦晶體

裝電池的蛋蛋 7年前 (2016-12-29) 12900瀏覽

【引言】

近年來有機無機雜化型鈣鈦礦材料在光電器件，例如在太陽能電池、發光二極管、光電探測器等方面具有顯著的應用前景。特別是2015年楊培東課題組通過液相法成功制備出室溫具有強熒光的二維層狀晶體 (C4H9NH3)2PbBr4，使得二維單晶鈣鈦礦材料迅速成為研究熱點。二維單晶有機無機雜化鈣鈦礦材料中，無機成分提供了高的載流子遷移率和寬的帶隙范圍，而有機部分則提供結構差異、高效發光等性能。更為重要的是，二維層狀鈣鈦礦晶體因具有直接帶隙和高態密度而展現出豐富的光學性質，例如深藍色發光、激發效應、高效吸收性。此外，相比于傳統的多晶鈣鈦礦薄膜，二維單晶鈣鈦礦缺陷更少，以至于載流子擴散長度顯著增加。因此這種液相制備的鈣鈦礦晶體很可能將在微納光電器件具有顯著的光學和電學性質。但是，在微納器件制備過程，二維層狀單晶 (C4H9NH3)2PbBr4在一些溶劑（丙酮或者水）極具不穩定性，單個二維鈣鈦礦晶體微納器件還尚未制備成功。因此，如何克服鈣鈦礦材料的不穩定性和設計二維單晶鈣鈦礦器件加工工藝是亟待解決的科研問題。

【成果簡介】

北京時間12月14日，JACS在線發表了題為“高性能的二維單晶 (C4H9NH3)2PbBr4 鈣鈦礦光電探測器”(Two-Dimensional (C4H9NH3)2PbBr4 Perovskite Crystals for High Performance Photodetector)的研究論文，北京大學彭海琳教授和劉忠范院士為共同通訊作者。

本文亮點：為了解決二維鈣鈦礦晶體在微納器件制備過程的不穩定性問題，利用單層石墨烯作為保護材料和電極材料，成功制備出第一個二維單晶鈣鈦礦光電探測器。在此基礎上，設計石墨烯叉指電極，在單個二維鈣鈦礦晶體上展現出優異的光電性能：極低的暗電流（~0.1 nA）和高的電流開關比（10的三次方），實現高達2100A/W的光電響應度。

【圖文導讀】

圖1. 二維層狀 (C4H9NH3)2PbBr4結構表征圖、器件制備示意圖以及相應過程的光學圖片

(a). 二維層狀 (C4H9NH3)2PbBr4結構示意圖

(b). 二維層狀 (C4H9NH3)2PbBr4的低倍SEM圖

(c). (b) 圖中樣品相應的選區電子衍射圖

(d). 單層石墨烯輔助的二維層狀 (C4H9NH3)2PbBr4器件加工過程示意圖

(e). 轉移石墨烯之前，生長在硅片上的二維 (C4H9NH3)2PbBr4晶體光學圖片

(f). 干法轉移石墨烯和浸泡丙酮之后的二維 (C4H9NH3)2PbBr4晶體光學圖片

(g). 未進行器件溝道加工前，石墨烯保護下的二維 (C4H9NH3)2PbBr4晶體光學圖片

(h). 利用單層石墨烯作電極的二維 (C4H9NH3)2PbBr4器件光學圖片

干法轉移石墨烯覆蓋在二維 (C4H9NH3)2PbBr4晶體上，在微納器件加工中能夠保護二維鈣鈦礦材料，避免其在溶劑中的不穩定性。

圖2. 以石墨烯做源漏電極，二維單晶 (C4H9NH3)2PbBr4光電探測器的光電性能表征

(a). 以石墨烯做源漏電極，二維單晶 (C4H9NH3)2PbBr4光電探測器示意圖

(b). 器件的SEM圖

(c). 在波長為470 nm的入射光下產生的光電流分布圖

(d). 光電流與入射光波長的函數關系圖

(e). 光電流與入射光功率、偏壓大小的三維函數關系圖

圖3. 設計石墨烯叉指電極后，二維單晶 (C4H9NH3)2PbBr4光電探測器的光電性能表征

(a). 石墨烯叉指電極的二維單晶 (C4H9NH3)2PbBr4光電探測器示意圖

(b). 器件的SEM圖

(c). 在波長為470 nm的入射光下產生的光電流分布圖

(d). 單個器件在無光照和不同光照強度下的典型ISD-VSD曲線

(e). 時間模式下器件的電流開關響應圖，激光大小為1 mm2, 光強為10 μW，偏壓為0.5 V

(f). 有無光照切換下的光電流響應放大圖

石墨烯叉指電極能夠促進二維鈣鈦礦晶體對光的吸收范圍和加強光和物質的相互作用，使得光電性能大為改善。

【小結與展望】

自成功制備出二維單晶有機無機雜化鈣鈦礦以來，雖然其具有良好的光學性質，卻沒有像其他二維材料在微納器件方向開展廣泛的應用。而本文的研究團隊利用石墨烯保護二維單晶鈣鈦礦材料，克服了其在微納器件加工中的不穩定性，首次成功制備出單個二維 ?????(C4H9NH3)2PbBr4光電探測器并研究了其本征光電響應行為。利用石墨烯叉指電極，二維 (C4H9NH3)2PbBr4光電探測器的性能得到了極大的提升。這項工作創造性地設計了二維單晶鈣鈦礦微納器件加工的工藝，為二維單晶鈣鈦礦在光電子學應用領域開辟了道路。隨著研究的進一步深入展開，相信二維單晶鈣鈦礦材料會給我們帶來更多的驚喜。

文獻鏈接：Two-Dimensional (C4H9NH3)2PbBr4 Perovskite Crystals for High Performance Photodetector.(J. Am. Chem. Soc, 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b11683)

本文由材料人編輯部新能源學術組漠河以北供稿。

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