Nature Mater.：碳納米管微腔形成電泵浦及實現激子-極化調諧

【引語】

目前，電泵浦激子極化子的工作原理是采用多層發光二極管（LED），其電流和光反饋方向一致；或采用復合半導體制造技術獲得與電流流向正交的光學反饋。通過對比，發光場效應晶體管（LEFETs）通過相對簡單的技術可實現非常高的電流，且電流以面內的方式流動使得電流密度不受光學反饋結構的影響。理想的發射器材料可承受高電流密度且在這種條件下保持較高的振蕩強度。雖然可通過電荷累積和減少振蕩強度這兩種方式來調整極化子分支的位置，但在高電流密度下也可能最終會導致混合光物質發生損失。通過提高載流子的流動性以及采用具有可使極化子快速釋放的腔內嵌材料來避免上述問題。

【成果簡介】

近日，圣安德魯斯大學Malte C. Gather教授和德國海德堡大學Jana Zaumseil教授（共同通訊）在Nature Mater.發表了“Electrical pumping and tuning of exciton-polaritons in carbon nanotube microcavities” 的文章。研究人員設計和構建了具有突出光電凈化特性的單壁碳納米管（SWCNTs）與微腔集成、光發射場效應晶體管結合。在室溫條件下實現激發極化子的有效電泵浦，電流密度可達到>10 kA cm^-2，且在近紅外區域的電致發光（EL）窄帶寬度具有可調諧性（1060 nm-1530 nm）。此外，SWCNTs的熱化-極化子與激子-極化子泵浦率比目前的有機極化子器件高出10⁴倍，可直接通過施加柵電壓控制耦合強度（Rabi分裂），并且通過激子發射，極化強度提高十倍。該材料與裝置的有力組合為制備碳基的極化子發射器或激光器開拓了一種新的方向。

【圖文導讀】

圖1 單壁碳納米管制備光發射場效應晶體管

（a）單壁碳納米管嵌入在聚合物PFO-Bpy基體材料中的Uv-vis與PL圖；

（b）底部接觸/頂部堆棧的LEFET幾何結構圖；

（c）腔內嵌晶體管在高/低源漏電壓誤差（Vd）下的轉換特性曲線；

（d）不同的觸發電壓條件下，腔內嵌晶體管在真實空間中的近紅外電子光致發光光譜圖。

圖2 光發射場效應晶體管的激子-極化

（a）SWCNT膜形成腔內嵌LEFET的角反射率與腔內面積的關系圖；

（b）在光激發作用下，角度與頻率分辨曲線；

（c）角度與頻率分辨電致發光曲線；

（d）角度與通過耦合振蕩模計算得到的光子-激子在UP模（上）和LP模（下）比例的關系曲線圖。

圖3 可調諧性電泵涌激子-極化

（a）腔內嵌LEFETs的外量子效應在高耦合作用結構中呈現粗糙和平滑的SWCNT層；

（b）由光滑且厚度為19?nm SWCNTs層形成的的角反射率；

（c）角分辨電致發光曲線；

（d）垂直于SWCNT基極化LEFET晶體管表面的EL發射光譜；

（e）EQE與圖（d）中的LP分支和激子的能量差異，灰色陰影區域表示LP分支與SWCNT的聲子邊帶的重疊。

圖4 高電流密度下提高激子的釋放與極化

（a）LP模下的角度熒光（PL）曲線；

（b）在低和高電流密度下的EL曲線。

（c）反射率在角度為29o且高電流密度下表現出Rabi分裂減小了17％，但仍然具有強耦合作用，虛線表示激子能量。

圖5 腔內嵌LEFETs可逆調諧耦合作用的強度

（a）在低柵極電壓條件下，不帶電的SWCNTs耦合作用強弱的調諧示意圖；

（b）施加四個不同的柵極電壓，反射率在入射角小于29o和代表性角度反射光譜的變化情況；

（c）Rabi分裂的平方與單極區域施加的柵極電壓相對應；累積電荷使得S1吸收的漂白，且隨著柵極電壓Vg線性增加，彩色圓圈對應于圖（b）中的數據。

【小結】

研究人員通過利用具有強耦合作用的SWCNT膜制備腔內嵌LEFET晶體管。在室溫下可實現有效的近紅外電泵浦激子-極化。相比其他溶液化處理的有機半導體材料而言，SWCNTs表現出優異的電荷傳輸性能且具有高振蕩強度。此類LEFET的幾何結構及其平面電荷注入特性，特別適用于開發提高載流子轉移速率的SWCNT網絡結構材料。可實現在高電流密度（>10 kA cm^-2）下保持強耦合作用。電激發極化發射是定向的，具有寬窄線的特點，簡單地通過改變腔失諧可使窄線從1060調諧到1530?nm。施加柵極電壓改變載流子濃度，從而有效調節耦合強度，進行研究TRION-極化。基于SWCNTs的腔內嵌LEFET形成的材料/器件組合在室溫下最終可能會實現碳基半導體的電泵涌激子極化激光。

文獻鏈接：Electrical pumping and tuning of exciton-polaritons in carbon nanotube microcavities（Nature Mater. 2017, DOI: 10.1038/nmat4940）

本文由材料人編輯部納米材料學術組王暢供稿，材料牛編輯整理。歡迎加入材料人編輯部納米材料學術交流群（228686798）！

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