CO2RR催化劑最新Nature：CO2轉化為乙烯的分子調控

木文韜 4年前 (2019-11-21) 9244瀏覽

【引言】

電催化CO₂還原反應（CO₂RR）為間歇可再生電力的儲存提供了一種可持續的、碳中性的方法。從CO₂RR高選擇性地生產經濟上理想的C₂產品（例如乙烯）仍然是一個挑戰。通過調節中間體的穩定性，使其更傾向于所期望的反應途徑，這為提高選擇性提供了機會。最近，已通過控制形貌、晶界、晶面、氧化態和摻雜劑，對銅（Cu）進行了研究。到目前為止，在報告的最佳催化劑中，當局部電流密度為7 mA cm^-2時，乙烯的法拉第效率為60％，乙烯的法拉第效率仍然很低，這也導致了能源效率低下。

【成果簡介】

今日，在加拿大多倫多大學Edward H. Sargent教授、美國加州理工學院Theodor Agapie教授和Jonas C. Peters教授團隊（共同通訊作者）帶領下，與和加州大學戴維斯分校合作，提出了一種分子調控策略，即利用有機分子使電催化劑表面功能化，從而穩定中間產物，以增強CO₂RR轉化為乙烯。通過電化學、操作/原位光譜和計算研究，研究了通過芳基吡啶的電二聚作用衍生的分子庫對Cu的影響。團隊發現粘附分子提高了頂部結合的CO中間體的穩定性，從而有利于進一步還原乙烯。在中性介質的液流電池中，當局部電流密度為230 mA cm^-2時，CO₂RR轉化為乙烯的法拉第效率為72%。在膜電極組件的系統中，乙烯電合成穩定了190小時，該系統的全電池能效為20％。這些發現表明分子策略如何通過局部分子調控穩定中間體，從而補充多相催化劑。相關成果以題為“Molecular tuning of CO₂-to-ethylene conversion”發表在了Nature上。