Adv. Energy Mater. : 可見光低含量犧牲試劑下Au/TiO2-g-C3N4 光催化制氫性能增強

【引言】

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)由于其廉價、易得的優點，廣泛應用于光催化領域，但由于其光生載流子易于復合，限制了其光催化活性進一步提升。研究人員已提出部分策略以期提升其光催化活性，如與其他半導體形成進行異質結，即以g-C₃N₄對其進行敏化獲得可見光吸收或提升載流子分離性能。此外，在g-C₃N₄上負載各種金屬也是可行策略之一，可誘發積極的肖特基勢壘效應，有效地捕獲光生電子，從而提高載流子分離。光催化制氫過程中通常需要使用犧牲試劑捕獲空穴，以提升載流子分離。然而，理想狀態下應不使用或使用含量非常低的犧牲試劑，以降低成本和過程中的碳排放。

【成果簡介】

近日，法國斯特拉斯堡大學Valérie Keller研究員(通訊作者)等設計優化了三組分Au/TiO₂-g-C₃N₄納米復合材料光催化劑，并在Adv. Energy Mater.上發表了題為“Au/TiO₂-g-C₃N₄ Nanocomposites for Enhanced Photocatalytic H₂ Production from Water under Visible Light Irradiation with Very Low Quantities of Sacrificial Agents”的研究論文。上述三組分光催化劑能夠在可見光照射以及使用含量非常低的犧牲試劑條件下有效地從水中制氫。相比Au/TiO₂和Au/g-C₃N₄材料，三組分材料光催化性能增強應歸因于三組分之間高效的組裝和界面的協同作用。在可見光照射以及使用含量非常低的犧牲試劑(≤1 vol%)條件下，復合光催化劑的制氫速率可達到350 μmol·h^-1·g_catalyst^-1，其活性遠遠高于目前文獻報道的值。

【圖文簡介】

圖1 三組分光催化劑的形貌表征

a-d) 0.5 wt% Au/(TiO₂-g-C₃N₄) (95/5)的TEM圖像，其中圖c為g-C₃N₄的TEM 圖像；

e) Au NPs尺寸分布直方圖；

f) 0.5 wt% Au/(TiO₂-g-C₃N₄) (95/5)的HRTEM圖像。

圖2 三組分光催化劑的表面元素分析

a) 純TiO₂和0.5 wt% Au/(TiO₂-g-C₃N₄)的Ti 2p XPS光譜；

b) 純g-C₃N₄和0.5 wt% Au/(TiO₂-g-C₃N₄) (95/5)的N 1s XPS光譜；

c) 純g-C₃N₄和0.5 wt% Au/(TiO₂-g-C₃N₄) (95/5)的C 1s XPS光譜；

d) TiO₂-g-C₃N₄復合材料的能帶結構。

圖3 三組分光催化劑的電子遷移能力表征

a,b,c) 不同催化劑在360 nm、450 nm和550 nm的TRMC信號；

d) 0.5 wt% Au/TiO₂-g-C₃N₄ (95/5)在360 nm、450 nm、530 nm、550 nm和570 nm處的信號比較。

圖4 三組分光催化劑的光催化制氫性能(1)

a,b) 太陽光/可見光下，催化劑制氫速率隨甲醇加入量的變化；

c) 太陽光/可見光下，催化劑以10 mL TEOA (1 vol%)為犧牲試劑的制氫速率。

圖5 三組分光催化劑的光催化制氫性能(2)

a,b) 太陽光/可見光下，以1 vol%甲醇為犧牲試劑的制氫積累量；

c,d) 太陽光/可見光下，以1 vol% TEOA為犧牲試劑的制氫積累量。

圖6 三組分光催化劑的光催化制氫性能(3)

a,b) 太陽光/可見光下，0.5 wt% Au/(TiO₂-g-C₃N₄) (95/5)以1 vol%甲醇為犧牲試劑的循環實驗；

c) 太陽光下，0.5 wt% Au/(TiO₂-g-C₃N₄) (95/5)以10 mL TEOA為犧牲試劑的循環實驗。

圖7 三組分光催化劑的光催化制氫機理圖

三組分光催化劑的光催化制氫機理圖。

【小結】

研究人員對TiO₂、g-C₃N₄和Au NPs進行優化組合形成了Au/(TiO₂-g-C₃N₄)復合材料，上述三組分光催化劑能夠在可見光照射以及使用含量非常低的犧牲試劑條件下有效地從水中制氫，充分利用了三組分各自特性的優勢。三組分之間高效的組裝和界面的協同作用使得復合材料的可見光吸收提升，光生載流子復合幾率降低。基于上述協同作用，已實現可見光照射下高效水中光催化制氫。

文獻鏈接：Au/TiO₂-g-C₃N₄ Nanocomposites for Enhanced Photocatalytic H₂ Production from Water under Visible Light Irradiation with Very Low Quantities of Sacrificial Agents (Adv. Energy Mater., 2018, DOI: 10.1002/aenm.201702142)

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