Nano Energy: 一種采用3D摻氟石墨烯/多孔碳網絡制備穩定鋰金屬負極的協同策略

【引言】

近年來，鋰離子電池作為電化學儲能系統的重要代表，得到越來越多研究人員的青睞。其中，以鋰作為負極的鋰離子電池具有極高的理論比容量（3860 mAh g^-1），因而具有極高的應用潛力。然而，由于鋰枝晶的不可控生長引起了一系列的問題，使其難以商業化。該研究提出了一種通過摻氟石墨烯植入多孔碳網絡形成一種三維結構的策略，用以抑制鋰枝晶的生長、提升固體電解質的穩定性，從而提高鋰金屬負極的性能。

【成果簡介】

近日，國家納米科學中心的智林杰研究員、李祥龍研究員和北京科技大學的李立東教授（共同通訊作者）等人采用摻氟石墨烯植入碳網絡的方法制備了三維金屬鋰負極。該研究以摻氟石墨烯注入多孔碳網絡作為鋰電池的多功能基底，通過結構和界面的協同作用來控制鋰枝晶的成核和生長，從而提高金屬鋰負極的穩定性。其中摻氟石墨烯/多孔碳復合網絡（MGCN）具有三個顯著的優點：第一，三維分級孔隙度能夠較好地調節循環時Li剝離/電鍍行為所引起的體積變化，從而保證循環過程中電極的穩定性。第二，高的比表面積顯著地降低了局部電流密度，從而抑制了鋰枝晶在初始成核階段的生長。第三，石墨烯的引入有利于提高該網絡的導電性。所制備的負極具有良好的電化學性能，在300次循環后依然保持了99%的平均庫侖效率。相關研究成果以“A synergistic strategy for stable lithium metal anodes using 3D fluorine-doped graphene shuttle-implanted porous carbon networks”為題發表在國際頂級期刊Nano Energy（影響因子：12.3）上。

【圖文導讀】

圖一、MGCN的合成機理和其作為基底與鋰金屬負極構成結構和界面協同作用的優勢

圖二、MGCN的形態與結構表征

（a）MGCN在銅泡沫模板去除前后的照片（從左到右）
（b-f）MGCN的SEM分析
（g-i）MGCN的TEM分析
（j）MGCN的氮氣吸附-脫附等溫線
（k）MGCN的拉曼光譜分析
（l）MGCN 的C 1s XPS分析
（m）MGCN 的F 1s XPS分析

圖三、MGCN的電化學性能分析

MGCN和泡沫Cu基對稱電池的循環性能對比
（a）電流密度和剝離/鍍層容量分別為0.5 mA cm^-2和1 mAh cm^-2
（b） 電流密度和剝離/鍍層容量分別為1 mA cm^-2和2 mAh cm^-2
MGCN和控制電極的庫侖效率對比
（c）電流密度和剝離/鍍層容量分別為1 mA cm^-2和2 mAh cm^-2
（d）電流密度和剝離/鍍層容量分別為2 mA cm^-2和1 mAh cm^-2

圖四、MGCN的電化學性能表征

（a）不同循環次數下MGCN的電壓分布
（b）不同循環次數下的Cu泡沫的電壓分布
（c）120次循環后MGCN和Cu泡沫電極的Nyquist圖
（d）MGCN和Cu泡沫電極在200次循環的電壓滯后分析

圖五、循環后電極的形態表征

（a-b）120次剝鍍循環后鍍鋰MGCN電極的SEM
（c-d）120次循環后鍍銅泡沫電極的SEM

【小結】

該研究采用自支撐的三維摻氟石墨烯/多孔碳網絡作為鋰的多功能基底，提出了一種協同策略，以抑制鋰枝晶的生長，促進固體電解質的穩定性，從而提高鋰金屬負極的性能。該方法強調結構和界面協同作用來控制鋰鍍層的成核和生長，從而促進高效率的鋰電鍍/剝離行為。該研究結合簡單有效的制備工藝，為鋰離子電池系統制備無枝晶鋰金屬負極提供了可行的選擇，同時也為其它高性能金屬電池的結構提供了新的參考策略。

文獻鏈接：A synergistic strategy for stable lithium metal anodes using 3D fluorine-doped graphene shuttle-implanted porous carbon networks（Nano Energy, 2018, DOI: 10.1016/j.nanoen.2018.04.040）

本文由材料人編輯部新人組朱蒙編輯，周偉審核，點我加入材料人編輯部。

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