Science Advances：波長可調和形狀可重構的包含膽甾型液晶的光子膠囊諧振器

【前言】

當手性摻雜劑引起陣列型液晶分子沿軸規則旋轉的取向時，液晶(LCs)自發形成具有螺旋順序的膽甾相。由于折射率沿螺旋軸在非常值(n_∥)和普通值(n_⊥)之間周期性地調制，膽甾型LCs ( CLCs )具有光子帶隙特性，在光子阻帶中，由于低光子態密度(DOS)，與CLC結構具有相同手性的圓偏振光被選擇性地反射。光子DOS在帶邊緣急劇增加，這使得CLCs能夠用作無鏡激光諧振器。當光發射器如熒光染料和量子點存在于CLCs中時，它們的發射光譜將被顯著調制。由于低DOS，阻帶處的發射被顯著抑制，而由于高DOS，帶邊緣處的發射被顯著增強。此外，帶邊緣的慢光子效應顯著增加了光子在CLCs中的停留時間，從而實現了受激發射。由于帶邊緣的位置可隨外界刺激而調整，激光的波長也是如此。另外，由于在CLC帶邊激光器中不需要反射鏡，所以激光諧振器的尺寸可以減小到幾十微米。

激光發射的方向由CLCs的螺旋軸決定。在典型的膠片格式中，CLCs沿著整個平面具有平面對準，使得它們雙向發射激光。當CLCs被定制為具有球形對稱的粒狀形式時，由于沿著球形表面的平面對準，螺旋軸被徑向組織，這導致全向激光發射。全向激光對于三維掃描或成像具有潛在的重要意義。全向激光器是通過形成分散在水中的CLC乳液滴來實現的。盡管表面活性劑穩定了乳液界面，但水環境是保持CLC液滴球形隔室的先決條件。為了使全向CLC諧振器在空氣環境中穩定，CLC液滴通過聚合反應性液晶元而固化。然而，固體CLC微球失去波長可調性，而不是確保空氣穩定性。生產具有高空氣穩定性和波長可調性的全向激光器仍然是一個重要挑戰。此外，使諧振器在激光方向和強度上可控對于各種應用是非常有益的。

【成果簡介】

近日，來自韓國科學技術院的Shin-Hyun Kim教授在Science Advances 上發表文章，題為：Wavelength-tunable and shape-reconfigurable photonic capsule resonators containing cholesteric liquid crystals。作者用雙殼封裝CLCs，設計了一個膠囊型激光諧振腔。流體CLCs被含水內殼完全包圍促進LC分子沿界面的平面的排列。由硅酮彈性體制成的外殼保護CLC芯和內殼免受周圍環境的影響。因此，CLCs的螺旋軸在膠囊內徑向定向，在空氣中提供穩定的全向激光發射。同時，流體CLCs能夠隨溫度微調激光波長。膠囊在動態變形過程中保持其雙殼結構。因此，核中的CLCs保持沿著變形界面的平面對準，并且激光發射方向可以根據變形膠囊的形狀從全向變化到雙向或多向。

【圖文導讀】

圖1. 空氣穩定CLC膠囊諧振器

( A )由染料溶解的CLC芯、內取向層和外彈性殼組成的光子膠囊諧振器的示意圖；

(B，C)干燥的CLC膠囊的照片和光學顯微鏡(OM)圖像，以反射模式拍攝，沒有偏振。(C)的插圖是透射模式下的交叉偏振OM圖像；

(D) CLC膠囊在空氣中的反射光譜(右y軸)和LWE中在CLC膠囊上的激光光譜(左y軸)。插圖顯示了膠囊上的激射；

( E )在各種泵送能量下，在空氣中的膠囊上的一系列發射光譜；

圖2. 隨溫度的波長調諧

(A)在指定溫度下拍攝的CLC膠囊的一系列OM圖像；

(B，C)無染料CLC膜的反射光譜(右y軸)和含有染料溶解的CLC的膠囊的激光光譜(左y軸)，其中在膜和膠囊中使用相同濃度的手性摻雜劑；

(D) LWE、SWE和激光發射的波長作為溫度的函數，其中染料的自發發射光譜顯示在右側面板中，并在主面板中用顏色梯度表示；

(E) LWE (紅色圓圈)和SWE (藍色三角形)中CLC膠囊上激光的閾值能量(左y軸)作為波長的函數；

圖3. 激光方向和強度的控制

(A)由一對兩塊板壓縮的CLC膠囊的側視圖；

(B)在無偏振(頂部)和交叉偏振(底部)的透射模式下拍攝的變形之后，立即側視CLC膠囊的OM圖像；

(c)在反射模式下拍攝的CLC膠囊的俯視OM圖像，顯示負責阻帶處強反射的平坦區域的擴展，其中FR在0到0.56的范圍內變化。插圖是相應的示意圖;

(D)激光發射的輸出強度隨泵浦能量的變化，其中在(C)中使用了具有五種不同FRs的CLC膠囊;

(E)對于每脈沖1.4μJ的泵浦能量，輸出強度相對于膠囊平坦區域(左x軸)上的輸入能量，其中用球形膠囊(FR = 0)的值歸一化；

圖4. 形狀可重構膠囊諧振器

(A，B)以反射模式拍攝的插入多邊形孔中的CLC膠囊的OM圖像，無偏振( A )和交叉偏振(B)。(A)的插圖顯示多邊形孔的形狀，(B)的插圖是用于CLC (虛線)和線缺陷(實線)的平面對準的示意圖；

(C)在各種泵浦能量下限制在方孔中的膠囊的一系列發射光譜；

(D)閾值能量(紅色圓圈；左y軸)和FWHM的激光光譜(藍色圓圈；右y軸)用于限制在三角形、正方形、五邊形和六邊形孔中的膠囊。插圖顯示從形狀改變的膠囊發射激光；

【總結】

作者設計了包含CLC的形狀可重構光子膠囊，并將其用作空氣穩定、波長可調和方向可控的激光諧振器。由于染料溶解的CLC完全被水配向內殼包圍，LC分子沿界面的平面配向得以保持。此外，彈性外殼保護CLC和對準外殼免受周圍環境的影響。因此，光子膠囊在空氣環境中是穩定的，并且即使在沒有任何液體介質的情況下也提供全向激光發射。此外，可以將膠囊核心中的流體CLC配制成具有溫度敏感阻帶，這使得能夠通過溫度控制微調激光波長。彈性外殼的高柔性使得膠囊形狀可重新配置，從而膠囊可變形為圓盤和多邊形。特別的是，液體取向層的薄殼在動態變形過程中保持其完整性，確保螺旋軸的平面取向和垂直排列。因此，可以根據膠囊的形狀將激光發射方向從全向調整到雙向或多向。此外，激光強度也是可控的，因為激光方向將強度設置到目標位置。這種膠囊型諧振器可以被注入、懸浮和植入目標體積中。因此，我們認為膠囊諧振器有可能作為微透鏡用于各種化學和生物醫學應用中的局部輻射。

文獻鏈接：Wavelength-tunable and shape-reconfigurable photonic capsule resonators containing cholesteric liquid crystals?(Science Advances, 2018, DOI: 10.1126/sciadv.aat8276)

本文由材料人電子電工學術組Z. Chen供稿，材料牛整理編輯。

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