鄧俊楷、楊森西安交通大學和劉哲墨爾本大學JACS：邊緣重建穩定1T’-MoS2納米帶的鐵磁性及其在納米帶寬度上的周期性振蕩

【引言】

二維（2D）過渡金屬二硫化物（TMD）是一種集原子薄晶體結構、直接帶隙、強自旋軌道耦合、穩定且靈活的機械性能的物質。在柔性電子、光電子、自旋電子、催化劑、壓電和能量收集的基礎和應用研究中具有廣泛應用。研究發現，二硫化鉬（MoS₂）有三個晶相：2H、1T和1T'。其中，2H相是具有1.9 eV直接帶隙的半導體。1T相是金屬和亞穩態的相，經歷Mo二聚化的周期性結構變形，可形成熱穩定的1T'相。當以納米帶（NR），納米團簇或納米薄片的形式制備2H-TMD時，暴露的邊緣通常表現出與其大塊形式不同的特性。與大多數研究的2H相相比，1T'-MoS₂具有更復雜的晶體結構和化學鍵。本文采用密度泛函理論（DFT）計算來研究1T'-MoS₂ NRs的Z字形邊緣的結構重建和物理性質。

【成果簡介】

近日，中國西安交通大學的鄧俊楷、楊森和澳大利亞的墨爾本大學的劉哲（共同通訊）作者等人，通過第一性原理計算研究，預測了1T’-MoS₂納米帶的帶寬度的晶格單元奇偶數變化而引起的納米帶邊緣鐵磁性的振蕩效應。該效應是TMDs類二維材料中首次發現的新型效應，只與納米帶的寬度有關。研究人員將此效應命名為納米帶磁性的“magic number”，并基于此效應設計了一種調控納米帶寬度而形成的邊緣鐵磁性交替穩定存在的新型自旋電子學器件原型。由于邊緣鐵磁性穩定存在的最小單位可以為原子尺度的晶格，因此這一器件原型有望用于開發和設計超高密度的磁存儲材料（器件），為TMDs二維材料的功能應用提供了新的思路。相關成果以“Ferromagnetism of 1T’-MoS₂ Nanoribbons stabilized by edge reconstruction and its periodic variation on nanoribbons width”為題發表在Journal of the American Chemical Society上。西安交通大學為本論文的第一作者和第一通訊單位，論文第一作者陳凱運是材料學院鄧俊楷副教授和理學院楊森教授合作培養的博士生。

【圖文導讀】

圖 1 兩種類型的之字形1T'-MoS₂納米帶

（a）原始1T'-MoS₂單層晶體的頂視圖和正視圖；

（b）S邊緣處的兩種不同結構類型的1T'之字形納米帶。

圖 2 1T'-MoS₂納米帶的Mo邊緣處的重建圖

（a）AS-NR的重建Mo邊緣（紅色虛線框顯示的邊緣重建在偶數N_Z處發生）；

（b）在BS-NR的情況下，重構發生在奇數N_Z處，例如:N、8、10和12。

圖 3 Mo邊緣重建的物理起源分析圖

（a）在N-Z = 8的AS-NR的切割邊緣處的Mo原子的電子投射態密度（PDOS）圖；

（b）在N-Z=8的AS-NR的重建邊緣處Mo原子的PDOS圖；

（c-d）費米能級不同能量范圍內，切割和弛豫8-ASNR的電子密度分布圖。

圖 4 邊緣重建穩定Mo邊緣的FM狀態

（a）在Mo邊緣處具有FM，NM和AFM狀態的切割AS-NR（N_Z=8）的自旋電荷分布和相對總能量分布圖;

（b）重建后自旋電荷分布和相對總能量圖。

圖 5 磁性、結構和能量特性對N_Z（偶數或奇數）的敏感依賴性

（a）1T'-MoS₂ NRs的磁矩隨N_Z的變化周期性振蕩圖；

（b）晶格常數a_x與N_Z的函數類似的周期振蕩圖（黑色虛線：原始1T'-MoS₂的晶格常數）；

（c）1T'-MoS₂ NRs的結合能表現出由兩個邊界包圍的周期性變化。

圖 6 單層MoS₂ NR制成的新型自旋電子學器件原型

（a）單層MoS₂ NR的信息存儲裝置的原型圖，不同N_Z（高磁矩或低磁矩）的段組成（黑色箭頭：自旋極化方向）；

（b）三個單位N_Z=6（高磁矩）和兩個單位N_Z=5（低磁矩）段的AS-NR超晶胞的自旋電荷分布。

【小結】

本文采用DFT計算，研究了1T'-MoS₂ NRs的邊緣重建和相關的物理性質。研究發現在某個特定寬度N_Z處，發生新類型的邊緣重建，即對于AS-NR和奇數N_Z BS-NR，甚至是N_Z邊緣重建穩定FM狀態，磁矩為1.2 μB。該FM狀態在室溫下是穩定的。隨著N_Z的增加，磁矩周期性地在0.1 μB和1.2 μB之間振蕩。這種磁性對NR寬度的敏感依賴性可以為單層1T'-MoS₂ NR中的信息存儲和自旋電子應用開辟新的機會。

文獻鏈接：Ferromagnetism of 1T’-MoS₂ Nanoribbons stabilized by edge reconstruction and its periodic variation on nanoribbons width（JACS, 2018, DOI: 10.1021/jacs.8b09247）。

本文由材料人編輯部張金洋編譯整理。

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