北京化工大學萬鵬博ACS Nano：可修復、可降解和導電的MXene復合水凝膠用于多功能表皮傳感器

【引言】

導電水凝膠因其優異的柔韌性、可拉伸性和優良的生物相容性在人工智能、個人醫療監控和柔性觸摸屏方面備受關注。同時，表皮傳感器因其對信息獲取的高精度性，可以將生理活動信號轉換為可檢測的電子信號。然而，導電水凝膠較差的機械性能和形變時容易破損的缺點阻礙了其實際應用。因此，迫切需要開發具有自修復性能的導電水凝膠。在此背景下，在生物礦化的啟發下，引入有機基質和無定形礦物組成納米復合材料來制備導電水凝膠，制備方法簡單，不涉及復雜的分子設計或多步驟的功能化處理。但是，礦化水凝膠的機械性能較差、電導率低及傳感靈敏度低，不利于檢測微小的人體運動信號和電生理信號。為了滿足傳感器對于機械性能和電導率的特定應用要求，許多導電納米材料已應用于水凝膠傳感器中。其中，MXenes是一種過渡金屬碳化物、氮化物或碳氮化物，憑借其優異的性能，在電磁干擾屏蔽、催化、電化學、傳感等領域實現蓬勃發展。MXenes具有豐富的表面官能團（-OH，-F，-O等）、大的比表面積和高電導率使其有望增強水凝膠基表皮傳感器的機械性能和電導率。此外，低降解性的電子廢物不斷加重環境負擔，導致對可降解電子設備的需求增加。通過開發自修復、可降解的電子設備，可以有效地緩解該問題。因此，迫切需要開發具有自修復能力和可降解性能的導電水凝膠基可穿戴表皮傳感器。

【成果簡介】

近日，中國北京化工大學萬鵬博教授（通訊作者）、李曉彬（一作）等人提出了一種高可拉伸、自修復、可降解、優異生物相容性MXene納米復合水凝膠基多功能表皮傳感器的制備策略，該體系由MXene（Ti₃C₂T_x）納米片、聚丙烯酸和無定形碳酸鈣組成的聚合物網絡構成。表皮傳感器靈敏地檢測人的動作，并用作電子皮膚，實現無線檢測人體的電生理信號（例如肌電圖和心電圖信號）。同時，多功能表皮傳感器可在磷酸鹽緩沖液中降解，不會對環境造成任何污染。這一系列研究工作揭示了可修復、可降解、優異生物相容性的導電水凝膠基表皮多功能傳感器的制備，在人機交互、健康診斷和智能機器人假體設備中具有潛在應用。相關成果以“Healable, Degradable, and Conductive MXene Nanocomposite Hydrogel for Multifunctional Epidermal Sensors”發表在ACS Nano上。

【圖文導讀】

圖 1 MXene-PAA-ACC水凝膠的制備及結構表征

（a）MXene-PAA-ACC水凝膠的制備示意圖；

（b）單片層MXene納米片的SEM圖像；

（c，d）凍干的MXene-PAA-ACC水凝膠的SEM圖像。

圖 2 MXene-PAA-ACC水凝膠的性能表征

（a）MXene-PAA-ACC水凝膠的自修復行為：（I）初始水凝膠，（II）完全分離的水凝膠，（III）自修復的水凝膠，以及（IV）拉伸自修復后的水凝膠；

（b）MXene-PAA-ACC水凝膠的循環應變掃描曲線；

（c）由MXene-PAA-ACC水凝膠與橙色LED燈泡串聯組成的電路：（I）初始水凝膠，（II）完全分離的水凝膠，（III）自修復后的水凝膠，以及（IV-VI）電路的相應示意圖。

圖 3 MXene-PAA-ACC水凝膠的表皮傳感器用于人體活動監測

（a）手指彎曲信號；

（b）肘關節彎曲信號；

（c）吞咽信號和（d）脈搏信號

圖 4?MXene-PAA-ACC水凝膠用于肌電圖和心電圖檢測

（a）肌電圖檢測時水凝膠放置示意圖：（I）放松狀態，（II）握拳狀態；

（b）EMG信號；

（c）心電圖檢測時水凝膠放置示意圖；

（d）心電圖信號。

圖 5 體外細胞毒性結果

在（a）培養基和（b）MXene-PAA-ACC水凝膠浸提液中培養3天的L929細胞的顯微圖像；

（c）培養1、2和3天后，培養基和MXene-PAA-ACC水凝膠浸提液中的細胞活性。

圖 6 在PBS溶液中不同時間的MXene-PAA-ACC水凝膠的照片

【小結】

本文制備了柔性、可降解、自修復和具有優良生物相容性的MXene-PAA-ACC水凝膠。將MXene納米片網絡與水凝膠基質網絡相結合，賦予水凝膠更好的機械性能和導電能力。此外，MXene納米片上豐富的表面官能團（?OH、?F、?O等）與Ca²⁺和PAA的羧酸根之間的相互作用賦予MXene-PAA-ACC水凝膠優異的自愈合性能。值得注意的是，MXene-PAA-ACC水凝膠可以制備為可穿戴的表皮傳感器，不僅實現了人體活動信號的檢測同時還可以無線實時檢測人體的電生理信號，如肌電圖和心電圖信號。本研究為制備傳感性能可靠、響應時間極快（20 ms）、自修復能力強、可降解性好的柔性可穿戴多功能表皮傳感器奠定了基礎，在電子皮膚、個性化健康診斷、皮膚修復、皮膚修復、皮膚修復等方面顯示出巨大的應用潛力。

文獻鏈接Healable, Degradable, and Conductive MXene Nanocomposite Hydrogel for Multifunctional Epidermal Sensors（ACS nano DOI: 10.1021/acsnano.1c01751）。

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