Nature：五層菱形石墨烯的軌道多鐵性

01. 導讀

二維材料中的蜂窩晶格具有電子谷，它作為一種內部自由度類似于自旋。但由于其軌道性質，通過電場、磁場和光的圓偏振更容易控制這個谷。利用谷進行信息存儲、傳輸和處理的可能性已經推動了谷電子學領域的深入研究。與此同時，這些材料還具有可以通過調控能帶結構來控制的量子幾何效應，包括谷相關的霍爾效應和軌道磁性。與電子自旋相比，后者在磁場中可能表現出更大的耦合。這些由軌道自由度驅動的現象為先前未知的鐵電序提供了豐富的研究基礎，從而保證對外部場的大響應和多功能器件應用。例如，信息可以存儲在具有不同谷和磁性特征組合的多種狀態中，而不僅僅是受限于自旋的二進制狀態。此外，這些狀態可以方便地通過電場進行操作。盡管軌道多鐵體提供了許多應用和理論建議，以實現在石墨烯和過渡金屬二硫化物異質結構中的多鐵體現象，但獨立切換谷和磁性仍然是困難的。

最近，由電子相關效應引起的自發鐵極化和軌道磁性在菱形、雙層和三層石墨烯以及扭轉石墨烯層中已經觀察到。盡管觀察到了磁滯，但鐵性和軌道磁化始終是相互鎖定的。這是因為要生成用于斯通納不穩定性的平帶需要一個較大的柵極電場，或者在莫爾超晶格的固定能帶結構中。谷和磁化之間的一一對應關系阻止了它們的獨立控制和實現多鐵性。在扭轉的單層-雙層石墨烯中，觀察到通過電荷摻雜在一個固定的谷中翻轉軌道磁化的現象。在一般的材料環境中，沒有莫爾超晶格的情況下，了解體態對鐵谷電子和鐵軌道磁性序的貢獻是至關重要的，而不帶有邊緣態的復雜性。然而，自然晶體中的軌道多鐵性尚未被觀察到。

02. 成果掠影

鑒于此，美國麻省理工學院物理系巨龍和哈弗大學Hongkun Park等人探討了具有菱形層疊結構的五層石墨烯中的軌道多鐵性。研究故意扭轉了石墨烯與六方氮化硼層之間的夾角，使其遠離零度，以避免莫爾超晶格效應。與此同時，系統的反演對稱性確保了貝里曲率為零。當通過電場開啟帶隙時，靠近能帶邊緣的態會獲得非零的貝里曲率。貝里曲率的符號、反常霍爾電阻R_xy和軌道磁化取決于谷指標和E。這些結果清楚地表明在菱形石墨烯中，谷和軌道磁性是兩個獨立的序參量。因此，在五層石墨烯中，可能存在四個谷極化狀態，也就是形成了一個谷磁“四重奏”，分別為（K，+M）、（K，-M）、（K'，+M）和（K'，-M），每個狀態的費米表面穿過其中一個四個能帶。五層石墨烯中的可調貝里曲率平帶為電子相關性和量子幾何效應提供了豐富的研究領域。相關研究成果以“Orbital multiferroicity in pentalayer rhombohedral graphene”為題，發表在頂級期刊《Nature》上。

03. 核心創新點

本文的核心創新點是在晶體五層石墨烯中實現了獨立控制的鐵谷性和鐵軌道磁性，為谷電子學和磁學中的多功能設備應用提供了新的可能性。

04. 數據概覽

圖1 | 具有菱形層疊結構的五層石墨烯中通過柵電場誘導的貝里曲率和谷-磁四重態。a，雙柵霍爾條形器件的示意圖，顯示了五層菱形石墨烯的原子結構的俯視圖。位于五層石墨烯底部和頂部的突出軌道主導了低能帶的波函數。b，K和K'谷中的帶結構的彩色編碼圖，顯示了在不同柵電場E下的貝里曲率分布。價帶比導帶更平坦，更容易受到電子相關效應的影響。隨著E的符號變化，價帶的貝里曲率和軌道磁矩（M）的符號也會改變。兩個谷中的貝里曲率相加為零，以確保時間反演對稱性。在非零E下的四個狀態形成一個谷-磁四重態。

圖2 | 谷極化半金屬中的軌道鐵磁性。a, b，縱向電阻R_xx的二維圖，分別對應0 T（a）和1.8 T（b）的垂直磁場。當通過空穴摻雜使平帶的價帶出現時，出現了一個泡泡狀區域。在1.8 T時，在泡泡的一部分中出現了量子振蕩，密度的周期與費米能級上的兩種同位旋味道（簡并度d = 2）相對應。c，與a和b相同范圍內的B = 0.5 T的霍爾電阻R_xy的二維圖。在一個翼狀區域中出現了異常霍爾信號，這個區域與b中出現量子振蕩的區域大部分重疊，表明這個半金屬區域中存在由谷極化引起的軌道磁性。d，隨著磁場B的掃描而變化的R_xy，顯示了圖內明顯的磁滯回線。

圖3 | 鐵谷性。a, b，對應于E正向掃描（a）和反向掃描（b）的R_xy的二維圖，在小的磁場B = 20 mT下。c，n_e = -0.55 × 10¹² cm^-2處的R_xy，對應于a和b中所示的線。蝴蝶形的滯回行為表明谷極化持續存在，當E接近邊界并脫離翼部時，會發生極性變化。為代表性狀態顯示了價帶排列和費米面示意圖。帶的顏色編碼根據貝里曲率的值，與圖1b相同。蝴蝶形前面的尖峰是由于磁耦合?M B引起的谷極化和Rxy的翻轉。d，與a中的R_xy圖相對應的谷極化V的圖。e，對應于小負磁場B = -20 mT的c和d中的相同圖。

圖4 | 由磁場和溫度控制的鐵谷性。a,b，對應于不同磁場下E正向掃描（a）和反向掃描（b）的R_xy的二維圖，n_e = -0.55 × 10¹² cm^-2。當B較小時，鐵谷性支配了器件行為。在大約0.6 T以上，R_xy和V完全由磁場決定，而蝴蝶圖消失。c，對應于a中實線和b中虛線的線切片，顯示蝴蝶圖在E中逐漸縮小，最終演變成‘M’或‘W’形狀。由箭頭表示的E_B是終止蝴蝶圖的臨界場。d，n_e = -0.55 × 10¹² cm^-2和B = -20 mT的不同溫度下E掃描的R_xy。隨著溫度的升高，蝴蝶圖和鐵谷性逐漸消失，類似于B增加時的行為。E_T是終止蝴蝶圖的臨界場。e，來自c和d的臨界場E_B和E_T。f，用來解釋在臨界場E_B和E_T處R_xy翻轉的示意圖。當磁能M B和熱能k_BT相加以克服能壘D時發生翻轉。g，從e中提取的E函數的平均軌道磁矩的有效g因子。

圖5 | 軌道多鐵性的電調控。a，鐵電性和相應的共軛場。鐵谷性同時破壞反演對稱性（由于E場）和時間反演對稱性（由于B場），類似于鐵電多極序。鐵谷電子序和鐵軌道磁電序形成了一個軌道多鐵體。b，通過掃描柵電場E來獨立切換谷極化V（藍色）和軌道磁矩M（黃色）。頂部，切換路徑沿著蝴蝶圖的路徑，連接了兩個由兩個點標記的靜態狀態。路徑的顏色與切換脈沖的顏色匹配，箭頭標明了掃描方向。這里施加了一個小的磁場B = 20 mT。c，使用柵電場進行M和V的非易失性同時切換。

05. 成果啟示

本研究在晶體五層石墨烯的平帶中展示了軌道多鐵性，其中共存但獨立的鐵谷性和鐵軌道磁性。它豐富了由共存的電子相關性和量子幾何效應驅動的物質電子相家族。我們的實驗為在谷電子學和磁學中利用電子谷和軌道磁性進行多功能設備應用開辟了可能性。

本研究的成果啟示我們，探索和理解新型材料中的多鐵性和多功能性現象可以為未來電子學和磁學領域的應用開辟全新的可能性。通過研究電子相關性和量子幾何效應在晶體結構中的相互作用，我們可以實現更多種多鐵性和鐵電性序，這對于開發具有不同電子性質和磁性特性的多功能器件至關重要。這一研究還強調了電子谷和軌道磁性在谷電子學和磁學應用中的重要性，為未來的科學研究和技術創新提供了有力的啟示。

本文由Andy供稿。