武漢大學Energy & Environmental Science：寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池：埋底界面工程實現超低開壓損失

一、【導讀】

全鈣鈦礦串聯太陽能電池(TSC)具有很好的應用前景，有望突破單結太陽能電池的效率極限。然而，作為全鈣鈦礦串聯電池的重要組成部分，寬帶隙鈣鈦礦子電池依然面臨嚴重的非輻射電荷復合，成為開發高效率全鈣鈦礦串聯電池的關鍵瓶頸。

二、【成果掠影】

近日，武漢大學方國家教授團隊提出了一種新型埋地界面工程方法，即使用Me-4PACz對2PACz空穴選擇層進行改性。表征結果表明，Me-4PACz的界面工程不僅改變了2PACz在ITO的表面電勢分布，而且影響了隨后鈣鈦礦層的結晶。這導致在掩埋界面處形成更致密的鈣鈦礦膜，從而改善了鈣鈦礦層和空穴選擇層之間的能級排列，并抑制了非輻射復合。優化的WBG電池表現出1.36 V的顯著V_OC、以及創紀錄的低V_OC損失—0.42V。此外，實現了PCE分別高達27.34%、28.05%的兩端和四端TSC。該工作為WBG鈣鈦礦太陽能電池（PSC）和串聯太陽能電池的進一步發展提供了指導。研究成果以題為“Lead halide coordination competition at buried interfaces for low V_OC-deficits in wide-bandgap perovskite solar cells”發表在知名期刊Energy Environ. Sci.上。

三、【核心創新點】

提出了一種簡單明了的界面工程策略，即順序沉積2PACz和Me-4PACz作為空穴選擇層，通過控制鈣鈦礦的結晶過程和埋底界面的電荷載流子傳輸，抑制非輻射電荷復合。

四、【數據概覽】

圖1 鈣鈦礦膜處理過程及表征 ? The Royal Society of Chemistry 2023

(a) Me-4PACz界面工程過程示意圖 ；

(b) 沉積在不同襯底上的鈣鈦礦膜的PLQY值以及根據PLQY計算的相應V_OC非輻射復合損失；

(c,d) 鈣鈦礦掩埋界面處，對照鈣鈦礦膜和目標鈣鈦礦膜的俯視SEM圖像；

(e,f) 對照鈣鈦礦膜和目標鈣鈦礦膜的PL映射圖案。

圖2 鈣鈦礦膜材料性能、掩埋界面的相互作用機制及器件能級排列

?? The Royal Society of Chemistry 2023

(a) 鈣鈦礦薄膜的XRD圖譜；

(b,c) 不同掠入射角下，對照鈣鈦礦膜和目標鈣鈦礦膜的GIXRD光譜；

(d-f) 采用/不采用Me-4PACz界面工程的鈣鈦礦膜中I 3d、Pb 4f和O 1s的XPS光譜；

(e) 對照組合PDA處理膜在0.15°入射角的GIWAXS圖；

(g) DMSO分子和Me-4PACz分子與PbI₂分子的結合能；

(h) 對照裝置和目標裝置的能級圖。

圖3 Me-4PACz界面工程機制示意圖 ? The Royal Society of Chemistry 2023

圖4 單結WBG PSC的光伏性能 ? The Royal Society of Chemistry 2023

(a) 對照組和目標組最佳設備的J–V曲線（圖示為設備結構示意圖）；

(b) 對照組和目標組的設備性能參數（V_OC、FF和PCE）方框圖；

(c) 對照組和目標組冠軍器械的EQE曲線；

(d) WBG PSC的V_OC與帶隙值的關系（紅星——Me-4PACz界面工程）；

(e) 對照和目標器件的光強相關J–V曲線；

(f) 奈奎斯特圖；

(g) 電容–電壓曲線；

(h) 對照器件和目標器件室溫下的陷阱態密度。

圖5 鈣鈦礦串聯太陽能電池的光伏性能? The Royal Society of Chemistry 2023

(a) 鈣鈦礦/鈣鈦礦2-T串聯太陽能電池的器件結構；

(b) 最佳2-T串聯太陽能電池在9 V偏置電壓下測量的J–V曲線和穩態功率輸出；

(c) 最佳性能的2-T串聯電池的EQE曲線；

(d) 鈣鈦礦/鈣鈦礦4-T串聯太陽能電池的器件結構；

(e) 三種不同器件的J–V曲線：單結NBG PSC、單結半透明WBG（STWGB）PSC和濾波NBG PSC；

(f) 單結半透明WBG PSC和濾波NBG PSC的EQE曲線；

(g) 4-T全鈣鈦礦串聯太陽能電池的PCE演變；

(h) 半透明WBG PSC和濾波NBG PSC分別在1.14V和0.74V偏置電壓下的穩態功率輸出。

五、【成果啟示】

該研究通過Me-4PACz界面工程顯著提高了WBG鈣鈦礦單結和串聯太陽能電池的性能，包括V_OC、FF和PCE在內的各種關鍵參數方面取得了顯著改善。不透明和半透明的1.78eV帶隙鈣鈦礦太陽能電池分別表現出19.83%和18.25%的令人印象深刻的最佳PCE。利用這一策略，能夠制造出高效的全鈣鈦礦串聯太陽能電池。其開發的2-T和4-T串聯電池分別獲得了27.34%和28.05%的優異效率，展示了在高效多結串聯太陽能電池應用中的潛力。該研究對鈣鈦礦層底部界面的研究和調控、鈣鈦礦光伏領域的進一步改進和優化提供了有價值的見解。

原文詳情： 10.1039/D3EE02818F