北化工邱介山PNAS:化學與空間雙限域工程策略提升鈉硫電池穩定性


鈉硫(Na-S)電池因其成本低、原料儲量豐富、性能優異等優點而受到廣泛關注。但硫正極的穩定性較差,限制了其進一步發展。北京化工大學邱介山教授團隊提出了一種化學與空間雙限域工程策略,將活性硫以C-S共價鍵和S1-S2的方式結合在碳材料上,強化了碳材料對硫的結合和融合,以此提高Na-S電池的穩定性。這種新結構高性能碳材料的合成,涉及二個核心步驟,其一,基于聚苯乙烯微球與瀝青分子的耦合交聯,避免了芳烴分子的高度縮聚,其二,基于氮原子的原位摻雜,調控瀝青基碳材料的功能與化學結構,構建了利于硫活性組分“鍵合”微環境,實現了對硫正極電子結構的精細調控,促進了碳基體與硫活性組分之間的電荷轉移。電池循環穩定性優異,在1000次循環后保持97.64%的高容量保持率。這項工作為解決Na-S電池和其他基于硫的電池因硫引發的穩定性問題提供了一種有前景的方法。研究成果以“Chemical and spatial dual-confinement engineering for stable Na-S batteries with approximately 100% capacity retention”為題發表于Proceedings of the National Academy of Sciences (PNAS)。

【圖文導讀】

圖?1?合成硫碳復合材料的工藝路線(路線?1,空間和化學雙限域法;路線?2,傳統熔融灌硫法)

圖2. PC, TPC-S, N/PC-S?和?N/TPC-S?的結構表征。(A) FTIR?譜圖;(B)?原位FTIR?展示了材料制備過程中的化學鍵演變過程;(C) C 1s XPS?譜;(D) S 1s XPS?譜;(E) N/TPC-S?的?TOF-SIMS?數據

圖3. PC, TPC-S和N/TPC-S的電化學性能。(A)?在0.05 A g-1下的充放電曲線;(B)?在1 A g-1下的循環性能;(C) N/TPC-S在5 A g-1下的循環性能及對應的庫倫效率

圖4 (A)?以PC@S和N/TPC-S為正極組裝電池的初始狀態與不同放電時間(0.5, 1, 2, 3和6小時)后的數碼照片;(B) PC@S and N/TPC-S在放電6小時后電解液的?UV-vis?譜圖;(C)在不同充放電狀態下N/TPC-S的S 2p XPS?譜;(D) PC@S和N/TPC-S的儲鈉機理示意圖(灰色球:C原子;深藍色球;黃色球:S原子,亮藍色球:鈉離子);(E) N/TPC-S在鈉離子接近過程中的局域電子結構的演變及優化結構

論文地址:https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2314408120

本文內容主要來源:https://news.buct.edu.cn/2023/1208/c2108a186561/page.htm

分享到