杜克大學Nature: 無序焓-熵描述符計算預測高熵陶瓷

高熵陶瓷是一種新興的材料，自從2015年第一次合成出來之后，就受到廣泛研究人員的關注。目前，新型高熵氧化物、高熵碳化物、高熵氮化物、高熵硼化物、以及高熵硅化物等高熵陶瓷材料相繼被成功合成。與傳統陶瓷材料相比，高熵陶瓷材料表現出了較優異的耐腐蝕性、抗氧化性、熱穩定性以及優良的強度、硬度、韌性、耐磨損性等力學性能，在國防軍工、航空航天、新能源等領域具有巨大的應用潛力。然而，大多數單相高熵陶瓷的發現都是在實驗的推動下緩慢進行的，只有高熵碳化物被提出了計算。面向高性能新型陶瓷材料發展需求的嚴峻挑戰，研發具有綜合優異性能的新型高熵陶瓷材料將是一條有效路徑。

近日，由杜克大學領導，包括來自賓夕法尼亞州立大學、密蘇里科技大學、北卡羅來納州立大學和紐約州立大學布法羅分校在內的科研團隊開發了一種基于無序焓-熵描述符(DEED) 的新計算方法，這是一個熱力學描述符，它捕獲了均勻固溶體形成過程中熵增益和焓成本之間的平衡，準確地對無序陶瓷的功能合成能力進行了分類，快速預測了900種高性能陶瓷材料新配方的可合成性，而不考慮化學和結構，其中17種在實驗室進行了測試并成功生產，這些材料硬度極高，并且在化學腐蝕環境中穩定，還可以成為新型耐磨和耐腐蝕涂層、熱電材料、電池、催化劑和抗輻射設備的基礎。此外，實驗結果與已發表的數據相結合，證實了DEED是一種可靠的工具，可以通過計算發現新型高熵陶瓷，還指導了新的單相高熵碳氮化物和硼化物(HfNbTiVZr)CN、(HfTaTiVZr)CN、(HfNbTaTiV)CN、(NbTaTiVZr)CN、(MoNbTaTiZr)CN、(HfMoNbTaZr)B₂、(HfNbTaTiV)B₂、(CrMoTiVW)B₂和(CrHfNbTiZr)B₂的實驗發現。這項工作被集成到AFLOW計算生態系統，提供了一系列潛在的實驗發現。

圖1 無序系統的無序焓-熵描述符

圖2 DEED對高熵碳化物和碳氮化物的可合成性預測性能

圖3 DEED對高熵硼化物的可合成性預測性能

相關研究成果以“Disordered enthalpy–entropy descriptor for high-entropy ceramics discovery”為題發表在國際著名期刊Nature上。

這項研究核心創新點在于提出無序焓-熵描述符（DEED）計算方法，介紹了與過程觀點相關的功能可合成性的概念，允許正確分類多組分陶瓷的功能合成能力，而不考慮化學和結構。并將實驗結果與已發表的數據相結合，證實了DEED是一種可靠的工具，使得可以通過計算方法發現新型高熵陶瓷。而且，為了使相關計算成為可能，研究者開發了一種卷積算法，大大減少了計算資源。

開發“高熵”陶瓷的預測能力，將龐大的材料特性數據庫(AFLOW)連接到其他用于材料優化的在線資源，可以利用計算機高精度預測材料特性，而無需在實驗室中復制或創建復雜的原子動力學。該項工作利用DEED計算方法準確地對無序陶瓷的功能合成能力進行了分類，使不同材料類別高熵陶瓷的預測成為可能。這項工作還提供了許多新的預測，為進一步的實驗合成嘗試做好了準備，可以擴展到其他類型的無序陶瓷。其他研究人員同樣可以使用DEED來合成和測試用于各種應用的新型陶瓷材料的性能。DEED計算專為熱壓燒結制造工藝而設計，除了預測穩定無序陶瓷的新配方外，還指導對這些材料進行更多研究，以揭示其潛在特性。為了選擇適合不同用途的最佳高熵陶瓷，研究人員們仍需要完善這些計算并通過實際的實驗室測試。

原文詳情：https://doi.org/10.1038/s41586-023-06786-y