西安交大劉峰團隊&香港科大韓一龍團隊在Phys. Rev. Lett.發文，揭示玻璃轉變過程局部結構演化特征

液體經快速冷卻轉變為無序非晶態的過程叫做玻璃轉變。為什么在很窄的溫度區間，體系的粘度可以增加十幾個量級從流動液體變為剛性固體，但是原子排布卻沒有明顯變化？關于此難題，諾貝爾物理學獎獲得者安德森指出：“玻璃轉變是凝聚態物理中未解決的最難、也最有意義的問題之一。”《Science》期刊也將其列為125個科學問題之一。

通過構建一種結構參數，可以有效區分玻璃態和液體，并將其與過冷液體的動力學減緩(dynamical slowing down)聯系起來，是玻璃轉變研究領域長期存在的挑戰之一。目前已經提出了兩類結構量來表征動力學減緩：1）結構不可知(structural agnostic)參量，如結構熵、相關長度、和機器學習特征等；2）局部偏好結構（即幾何意義明確）參量，如二十面體、四面體和類晶體團簇等，這些結構依賴于系統，也不能同時適用于二維和三維。此外，這些參數在玻璃轉變處沒有明顯變化，也就是說，它們無法區分玻璃態和液體。

為克服上述限制，西安交大張會軍副教授、劉峰教授與香港科大章琪博士、韓一龍教授合作，基于局部籠結構的Voronoi構造，構建了各向異性結構參量k?=?R_min/R_max (R_min和R_max分別代表Voronoi單元的短軸和長軸)，具有明確的幾何含義，在模耦合理論(mode-coupling theory)推測的玻璃轉變處表現出明顯的變化(圖1)，揭示了玻璃轉變是從局部結構不均勻形變的液體到均勻形變的固體變化的過程，這在二維和三維系統中具有魯棒性（如下圖）。相關論文以Anisotropic-Isotropic Transition of Cages at the Glass Transition為題發表于Phys. Rev. Lett.期刊。

圖1. 基于Voronoi構造的各項異性參量k揭示玻璃轉變。

作者進一步展示了k的兩個應用：(1) 解釋結構冪律v_a ∝?q₁^?d (v_a為平均體積，q₁為結構因子第一峰位)在液體區?d?> D?(空間維度)和在玻璃區d = D的現象，這為區分液體和玻璃態提供另一個結構特征 (圖2)。這種冪律僅在玻璃態中被研究。這里，作者將此冪律推廣到過冷液體也是一個重要的發現。(2)?通過將k代入經典的自由體積模型來預測擴散常數，可將動力學與單粒子尺度結構聯系起來(圖3)。

圖2. 結構因子冪律v_a ∝?q₁^?d揭示玻璃轉變過程從液體d?> D?到玻璃態d?= D.

圖3. 過冷液體動力學與各項異性參數k中長軸相關聯。

【論文】Huijun Zhang^*, Qi Zhang, Feng Liu, and Yilong Han^*, Anisotropic–Isotropic Transition of Cages at the Glass Transition. Phys. Rev. Lett. 132, 078201 (2024).

DOI: https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.132.078201

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張會軍副教授于北京科技大學材料物理和凝聚態物理取得學士和博士學位后，赴香港科大物理系進行博士后研究，于2021年加入西安交大材料學院。長期從事軟物質物理的理論與模擬研究，工作以第一作者發表于Physical Review X, Physical Review Letters, Nature Communications, Acta Materialia, Communications Physics, ?Physical Review E等著名期刊。

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