Nature：國家納米科學中心在MOF用于高效選擇性加氫反應研究中獲重大突破

【引語】

由于自然資源的有限利用度，在香料、香水、制藥工業中對不飽和醇的需求通常是通過羰基的選擇性加成得到α，β-不飽和醇而實現。然而開發用于該類反應的催化劑是一個挑戰，因為羰基的加成反應受熱力學控制，而基于金屬氧化物的金屬型納米顆粒催化劑對于熱力學的選擇性是不起顯著作用的。通常來講納米顆粒邊緣直接接觸金屬氧化物載體才具有選擇性催化性質，多數裸露的納米顆粒表面不存在這種情況。而MOF內配位不飽和的金屬位點可以直接調節MOF與反應物的相互作用，活化目標化學鍵，降低化學反應的能壘。

【成果簡介】

北京時間2016年10月6日，國家納米科學中心的唐智勇、李國棟和澳大利亞格里菲斯大學的Huijun Zhao（共同通訊作者）等在Nature上在線發表論文，報道了將鉑納米顆粒封裝到MOF層間或孔道內構建具有高效選擇性催化的反應容器。該反應器由含Fe³⁺, Cr³⁺或兼而有之（?MIL-101）金屬節點的MOF將鉑納米顆粒封裝其中形成的三明治平臺對催化α，β-不飽和醛的加氫反應具有高活性和高選擇性。

【圖文導讀】

圖1. MIL-101@Pt@MIL-101的三明治式納米結構?

a, 三明治式?MIL-101@Pt@MIL-101的合成路線

b-e, MIL-101(Fe)@Pt@MIL-101(Fe)的透射電鏡圖

f-g,?MIL-101(Cr)@Pt@MIL-101(Cr)的透射電鏡圖

h-k,?MIL-101(Cr)@Pt@MIL-101(Fe)的透射電鏡圖

l, MIL-101(Cr)@Pt@MIL-101(Fe)高角度環形暗場-掃描透射電子顯微鏡圖像和相應橫截面能量色散x射線能譜(EDS)元素映射圖像

圖2?. MIL-101@Pt的反應機制研究

a, MIL-101(Fe)@Pt催化肉桂醛的反應理論計算

b,?MIL-101(Cr)@Pt催化肉桂醛的反應理論計算

圖3?. 不同催化劑中Pt, Fe, Cr 和O的XPS圖

a, Pt 4f?. b, Fe 2p . c, Cr 2p . d, O 1s.

文獻鏈接：Metal–organic frameworks as selectivity regulators?for hydrogenation reactions?(Nature, 2016, DOI: 10.1038/nature19763)（文獻全文PDF已上傳至材料人資源共享交流群 425218085）

本文由材料人編輯部MOF組網老琪琪供稿，材料牛編輯整理。

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