大連理工大學Adv. Funct. Mater.：Mott-Schottky集成電催化劑

smilezengsha 6年前 (2017-12-07) 6503瀏覽

【引言】

隨著日益增長的能源消耗的需要，越來越多的研究關注于陰極析氧反應（OER）與陽極析氫反應（HER）催化劑，發展資源豐富、高活性、持久耐用的OER與HER電催化劑仍是一項挑戰。眾多非貴金屬電催化劑材料中，過渡金屬氧化物由于其價格低廉、資源豐富、毒性低、氧化還原性質豐富等特性而備受關注，其中Co基氧化物催化劑研究最為普遍，但這類氧化物的析氫催化性能較差，因此發展高效穩定的析氫與析氧雙功能催化劑十分必要。

【成果簡介】

近日，大連理工大學的孫立成教授，侯軍剛教授（共同通訊作者）在Adv. Funct. Mater.上發表最新研究成果 “Promoting Active Sites in Core–Shell Nanowire Array as Mott–Schottky Electrocatalysts for Efficient and Stable Overall Water Splitting”。在該文中，研究者將氮摻雜的碳層引入金屬-半導體納米線陣列結構中集成為NC/CuCo/CuCoOx納米線陣列Mott-Schottky電催化劑，構建了金屬與半導體之間的高速傳輸通道，以該陣列電極為正負極電解水時在電壓為1.53 V時其電流密度為10 mA cm-2。NC/CuCo/CuCoOx納米線陣列電極導電性高、比表面積大、活性位點豐富，除此之外，金屬、半導體、氮摻雜碳之間的協同作用構筑了陣列電極中連續高速的電子傳輸通道，因而該納米線陣列電極表現出優異的全水電解的催化性能。

【圖文導讀】

圖1 NC/CuCo/CuCoOx殼核納米線陣列制備流程與電催化結構示意圖

（a）NC/CuCo/CuCoOx殼核納米線陣列制備流程示意圖；

（b）NC/CuCo/CuCoOx電催化劑模型；

（c）電子傳輸構型；

（d）NC/CuCo/CuCoOx OER與HER電催化劑兩電極結構示意圖。

圖2 NC/CuCo/CuCoOx與CuCoO、NC/Cu/CuOx、NC/Co/CoOx形貌對比

（a-c）SEM圖； ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?（d-i）TEM圖；
（j）HAADF-STEM圖； ? ? （k-o）元素譜圖
（p）NC/CuO/CuCoOx納米線示意圖
（a, b, g, h, i, j, k, l, m, n, o, p） NC/CuO/CuCoOx
（c, d）CuCoO
（e） ? ? NC/Cu/CuOx
（f） ? ? ?NC/Co/CoOx

圖3 高分辨XPS譜圖與EPR譜圖

（a）Cu 2p； ? （b）Co 2p；
（c）O 1s； ? ? ?（d）C 1s；
（e）N 1s； ? ? ?（f）EPR譜圖。

圖4 CoCuO、CuCo/CuCoOx、NC/CuCo/CuCoOx Raman、FT-IR、N2吸附脫附表征

（a）Raman； ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? （b）FT-IR；
（c）N2吸附-脫附曲線； ? ? ? （d）BJH孔徑分布曲線。

圖5 HER性能表征

（a，b）CuCo基陣列HER極化曲線；

（c）Tafel斜率；

（d）-0.15 V(vs. RHE) 時的Nyquist；

（e）NC/Co/CoOx、NC/Cu/CuOx、NC/CuCo/CuCoOx電極雙電層電容；

（f）NC/CuCo/CuCoOx陣列在-0.15 V(vs. RHE) 時電流密度與時間的關系曲線。

圖6 OER性能表征

（a，b）OER極化曲線；

（c）Tafel曲線；

（d）NC/CuCo/CuCoOx陣列在1.55 V(vs. RHE) 時電流密度與時間的關系曲線。

圖7 全水電解性能圖

（a）全水電解性能；

（b）以NC/CuCo/CuCoOx陣列為陽極和陰極電解水時，不同電壓下的電流密度與時間的關系曲線；

（c）模型圖解；

（d）Mott-Schottky雙功能電催化劑持續電子傳輸高速通道示意圖。

【小結】

研究者基于金屬納米合金與多種缺陷化金屬氧化物納米線陣列制備了金屬-半導體復合Mott-Schottky電催化劑，將氮摻雜碳層引入金屬-半導體納米線陣列后構成核殼結構NC/CuCo/CuCoOx納米線陣列，在金屬與半導體之間構筑了連續高速電子傳輸通道。該納米線陣列電極表現出優異的析氫與析氧雙功能催化性能，由于其優異的導電性、高比表面積與高催化活性，納米線陣列電極同時作為電解水的正極與負極時電解水性能優異，電流密度為10 mA cm-2時電解電壓為1.53 V。該項研究工作開辟了設計穩定高效的Mott-Schottky雙功能催化劑的新思路。

文獻鏈接：Promoting Active Sites in Core–Shell Nanowire Array as Mott–Schottky Electrocatalysts for Efficient and Stable Overall Water Splitting，(Adv. Funct. Mater., 2017, DOI: 10.1002/adfm.201704447)

【團隊介紹】

孫立成教授團隊以可再生能源轉換及儲存等國家重大戰略需求為導向，以“大連理工大學–瑞典皇家工學院分子器件聯合研究中心” ( DUT-KTH Joint Education and Research Center on Molecular Devices)為國際合作交流平臺，在分子層面上開展高效低成本太陽能電池與太陽能燃料的研究工作，具體包括光催化水分解催化劑及器件制備、染料敏化/鈣鈦礦太陽能電池、光/電化學驅動CO2 還原制燃料等。孫立成教授團隊，除他本人外還包括王梅教授、侯軍剛教授、 Gagik Gurzadyan 教授、楊希川副教授、李斐副教授、高巖副教授、劉進軒副教授、于澤副教授、張培立副教授、吳秀娟講師、王瑜工程師、段麗娜、單宇、李福勝博士后及研究生等 90 余人。團隊承擔了“973計劃”前期專項、“973計劃”課題，國家自然科學基金重點項目、重大（重點）國際合作與交流項目、重大研究計劃重點支持項目、面上項目等國家科技部和國家自然科學基金委項目共20余項，在Science, Nature Chem ., Chem. Rev., Acc. Chem. Res., Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc., Energy Environ. Sci., Adv. Mater. 等重要國際期刊上發表SCI論文近 400 篇，國際大會邀請報告( Plenary, Keynote and Invited Lecture ) 100 余次。自2008年至今，與中科院大連化物所共同主辦的“太陽能燃料與太陽能電池國際學術會議”，已在大連成功舉辦了五屆，力爭打造成中國版的高登精品會議。聯合清華大學和瑞士洛桑高工，成功獲批中歐工程教育聯盟的中歐可持續工程博士生院項目。團隊成員Gurzadyan教授及工作人員還搭建了飛秒超快光譜測定平臺，團隊成員在納微功能器件制備及快速光化學、光物理等研究方面提供技術支撐。點我了解更多團隊信息。

本文由材料人新能源小組曾沙供稿。

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