陳明偉日本東北大學團隊Adv. Mater.：親鋰性3D納米多孔氮摻雜石墨烯作為無枝晶和超高速鋰金屬負極

Materials_1219 5年前 (2018-11-13) 6695瀏覽

【引言】

目前，阻礙高能量密度可充電電池的鋰金屬負極的關鍵瓶頸是枝晶生長和充電-放電期間的體積變化。理論上，可以將鋰負載到高表面積、導電和親鋰性表面的多孔支架中解決這些問題。然而，尚未發現能夠承載鋰的同時，承受大電流密度的材料。輕質多孔碳材料，包括碳納米管和石墨烯，具有低質量密度、優異的導電性和電化學穩定性，使其成為有潛力的Li金屬負極支撐材料。然而，這些碳骨架通常是疏鋰的，因此需要額外的親鋰表面改性。本文開發了一種納米多孔氮摻雜石墨烯負載Li金屬負極，其具有顯著的循環穩定性和倍率性能，與LiFePO4正極配對時，具有優異全電池性能。

【成果簡介】

近日，美國約翰霍普金斯大學陳明偉（通訊）與日本東北大學團隊，報道了鋰金屬負極支架材料的親鋰性3D納米多孔氮摻雜石墨烯。納米多孔石墨烯的高表面積、大孔隙率和高導電性不僅無枝晶剝離/電鍍，還具有適應鋰體積變化的開放空間。這種巧妙的腳手架結構，賦予鋰金屬負極長期循環穩定性和超高速率能力，顯著提高可充電鋰電池的能量存儲性能。相關成果以“Lithiophilic 3D Nanoporous Nitrogen-Doped Graphene for Dendrite-Free and Ultrahigh-Rate Lithium-Metal Anodes”為題發表在Advanced Materials上。

【圖文導讀】

圖 1 納米多孔氮摻雜石墨烯-Li金屬負極的制備示意圖及SEM圖像

（a）納米多孔氮摻雜石墨烯-Li負極的制備示意圖（實物圖：氮摻雜的石墨烯和氮摻雜的石墨烯-Li負極；

（b）納米多孔氮摻雜石墨烯的SEM圖像；

（c）氮摻雜石墨烯-Li負極的SEM圖像；

（d）純石墨烯-Li負極的SEM圖像。

圖 2 純Li箔、純石墨烯-Li和氮摻雜石墨烯-Li電池的性能表征

（a）在1 mA cm-2的電流密度下，1mAh cm-2的剝離/電鍍容量時，純Li箔、純石墨烯-Li和氮摻雜石墨烯-Li對稱電池的恒電流循環圖（插圖：對應的電壓曲線）；

（b）在5 mA cm-2的電流密度下，10 mAh cm-2的剝離/電鍍容量時，對稱氮摻雜石墨烯-Li電池的恒電流循環圖；

（c）在面積容量為12 mAh cm-2時，在電流密度為0.5至24 mA cm-2下，氮摻雜石墨烯-Li電極的倍率性能圖。

圖 3 納米多孔氮摻雜石墨烯-Li負極循環前后的SEM圖

（a-d）納米多孔氮摻雜石墨烯-Li負極的SEM圖像；

（e-h）在電流密度為1 mA cm-2下，以1 mAh cm-2剝離/電鍍容量，純Li負極50次循環前后的SEM圖像；

（i-j）在1 mA cm-2的電流密度下，以1 mAh cm-2的剝離/電鍍容量循環50次后，納米多孔氮摻雜石墨烯-Li負極截面的放大圖。

圖 4 Li||LiFePO4和氮摻雜石墨烯-Li||LiFePO4電池的性能對比圖

（a）在0.2 C電流密度下，Li||LiFePO4和氮摻雜石墨烯-Li||LiFePO4電池的充電放電曲線圖；

（b）在0.2-20 C的電流密度下，Li||LiFePO4和氮摻雜石墨烯-Li||LiFePO4電池的倍率性能圖；

（c）在0.2C電流密度下，Li||LiFePO4和納米多孔氮摻雜石墨烯-Li||LiFePO4電池的循環性能圖。

【小結】

本文開發了一種高性能的鋰金屬負極，采用3D納米多孔氮摻雜石墨烯作為Li金屬的穩定輕質支撐結構。納米多孔氮摻雜石墨烯具有親鋰表面、快速的質量傳輸通道和高電導率，可以解決充電和放電中鋰枝晶生長和體積變化的問題。研究表明，在對稱電池和LiFePO4配對的全電池中，其容量、循環壽命和倍率性能都有顯著提升。本文是第一次發現在24 mA cm-2的高電流密度下，3D納米多孔氮摻雜石墨烯-Li金屬負極可達到12 mAh cm-2的高比表面積容量；在36 mA cm-2下，其具有的超快速率；在1 mAh cm-2的容量下，復合負極可以穩定循環。該研究為鋰電池設計高效可靠的鋰金屬負極提供了新途徑。該策略也可應用于其他金屬電極的開發和應用。

文獻鏈接：Lithiophilic 3D Nanoporous Nitrogen-Doped Graphene for Dendrite-Free and Ultrahigh-Rate Lithium-Metal Anodes（Advanced Materials, 2018, DOI: 10.1002/adma.201805334）。

本文由材料人編輯部張金洋編譯整理。

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